CoFe 2 O 4 (001)エピタキシャル 薄 膜 の 磁 気 異 方 性Magnetic anisotropy in epitaxial CoFe 2 O 4 (001) films筑 波 大 学 大 学 院 数 理 物 質 科 学 研 究 科 電 子 ・ 物 理 工 学 専 攻柳 原 英 人 , 上 保 和 之 , 喜 多 英 治Institute of Applied Physics, University of TsukubaHideto Yanagihara, Kazuyuki Uwabo, and Eiji KitaAbstract:In this study we report magnetic properties of epitaxial Co ferrites grown by a reactive MBE using pure ozone gas. Byusing a vibrating sample magnetometer equipped with a superconducting magnet, we succeeded in measuring the fullhysteresis loops of the films. We found that the films grown on MgO(001) of which lattice constant matches well with that of(001) of Co ferrites shows a strong uniaxial magnetic anisotropy normal to the film. The magnetization processes are stronglydependent not only on the composition of the films but also on the thicknesses. Some of the loops are close resemble atypical one for MnBi which shows strong perpendicular anisotropy.Keywords: cobalt ferrite, perpendicular magnetic anisotropy, vibrating sample magnetometer.E-mail: yanagiha@bk.tsukuba.ac.jp1. はじめに磁 気 異 方 性 は,スピン 軌 道 相 互 作 用 を 通 じて 局 所 的な 対 称 性 の 低 下 によって 現 れる.このため 強 い 磁 気 異方 性 を 示 す 実 用 的 な 磁 性 材 料 は,Pt や Bi あるいは 希土 類 など LS 結 合 の 大 きな 元 素 を 含 むことが 多 い. 本研 究 で 対 象 とした CoFe 2 O 4 は,Co イオンが 結 晶 場 の 中にあって 比 較 的 大 きな 軌 道 モーメントをもつため, 立方 晶 のなかでは 結 構 強 い 磁 気 異 方 性 を 示 すことが 古 くから 知 られている.そこで CoFe 2 O 4 を 配 向 させたエピタキシャル 薄 膜 にすることで, 結 晶 格 子 を 歪 ませ, 磁気 弾 性 結 合 を 通 じて 一 軸 の 磁 気 異 方 性 が 期 待 できる.これまで CoFe 2 O 4 薄 膜 の 作 製 には,PLD 法 ,MBE 法を 用 いて 作 製 した 報 告 例 が 多 数 あるが, 酸 化 源 にはNO 2 , 酸 素 プラズマあるいは 酸 素 ガスを 用 いていた.本 研 究 では, 高 い 酸 化 力 をもつオゾンを 用 いてCoFe 2 O 4 薄 膜 を 作 製 することを 試 みた.またこの 方 法で 作 成 した CoFe 2 O 4 薄 膜 では, 非 常 に 強 い 一 軸 性 の 磁気 異 方 性 が 誘 導 されることが, 予 備 的 な 実 験 で 示 唆 されていた.そこでこの CoFe 2 O 4 薄 膜 の 磁 気 異 方 性 ( 特に 垂 直 磁 気 異 方 性 )について 定 量 的 な 評 価 を 行 うことを 目 的 とし,フル 磁 化 曲 線 を 測 定 するため 超 伝 導 マグネットを 用 いた VSM 測 定 をおこなった.2. 実 験 方 法試 料 作 製 は MBE 装 置 にて 行 い, 基 板 は MgO(001)へき 開 基 板 をもちいた.Fe と Co の 2 種 類 の 物 質 を 同時 に 蒸 発 させる 2 元 同 時 蒸 着 で 行 っている.また, 成膜 中 の 薄 膜 表 面 の 様 子 は 反 射 型 高 速 電 子 線 回 折(Reflective High Energy Electron Diffraction: RHEED)により,リアルタイムで 観 察 した. 磁 化 測 定 は, 物 質 ・材 料 研 究 機 構 強 磁 場 研 究 施 設 内 に 設 置 された 試 料 振 動型 磁 化 測 定 装 置 (VSM)を 用 いて 室 温 にて 行 った.3. 実 験 結 果 と 考 察Fig.1 に CoFe 2 O 4 (001)の RHEED 像 を 示 す.シャープなストリークや 菊 池 線 が 見 えており, 平 滑 で 勝 高 い 結晶 性 が 確 認 できる. 成 長 中 は, 鏡 面 反 射 成 分 の 強 度 がCoFe 2 O 4 (001)の 1/4 層 の 膜 厚 に 対 応 して 振 動 することも 見 出 している.Fig. 1 RHEED pattern of CoFe 2 O 4 (001) epitaxial film.つぎに, 一 例 として Co と Fe の 組 成 比 が 1:2.2 である薄 膜 の 磁 化 曲 線 を Fig.2 に 示 す. 飽 和 磁 化 は 250emu/cm 3 であった.この 値 は,バルクの Co フェライトのそれと 比 べて 小 さな 値 であり,30% 以 上 小 さな 値 であり,この 原 因 として, 逆 位 相 相 の 存 在 や, 逆 サイト欠 陥 の 存 在 の 可 能 性 が 挙 げられる.保 磁 力 については,μ 0 H C ~ 2.3 T と 非 常 に 大 きな 値であった.この 保 磁 力 と 飽 和 磁 化 から 期 待 される 磁 気異 方 性 定 数 は,K u ~ 3x10 6 erg/cm 3 であり 非 常 に 大 きい.角 形 比 が 低 いのは, 零 磁 場 付 近 で 垂 直 磁 化 膜 に 特 異 な磁 区 構 造 が 現 れているものと 思 われる. 過 去 に,MnBi薄 膜 でもこれによく 似 た 磁 化 過 程 が 報 告 されており,ストライプ 磁 区 に 典 型 的 な 磁 化 曲 線 であると 言 える.- 39 -
このように 現 時 点 では, 非 常 に 強 い 垂 直 磁 気 異 方 性の 存 在 が 明 らかになったものの, 定 量 的 な 解 釈 はまだであり,これは 今 後 の 検 討 課 題 としたい.Fig. 2 Out-of-plane MH curve for CoFe 2 O4(001).4. まとめ超 伝 導 マグネットを 用 いた VSM 測 定 をこなうことで,CoFe 2 O 4 (001) 薄 膜 のフル 磁 化 曲 線 を 測 定 することができた. 垂 直 磁 気 異 方 性 にともなう 典 型 的 なストライプ 磁 区 の 磁 化 過 程 が 現 れた. 今 後 垂 直 磁 気 異 方 性 のより 定 量 的 な 評 価 を 行 いたい.- 40 -