atw 2018-07

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atw Vol. 63 (2018) | Issue 6/7 ı June/July DECOMMISSIONING AND WASTE MANAGEMENT 406 Zunächst wird die Behälteroberfläche mit einem speziellen Papier abgewischt. Dies kann manuell oder auch automatisiert mit Kassetten erfolgen. Eine Variante ist auch die Nutzung von Rollen, die mit einem doppelseitig klebenden Band bestückt sind. Beim Abrollen werden durch den Kleber locker sitzende Kontaminationen fixiert. Anschließend wird das Papier oder die Rollen in einen Raum mit niedriger Umgebungsaktivität verbracht, in welchem ein Kontaminationsmessgerät aufgebaut ist. Dieses Gerät misst dann die von der Wischprobe ausgehende Alpha- und Betastrahlung mit Hilfe von Szintilationszählern. Um die Empfindlichkeit für Alphastrahlung zu erhöhen, sind diese teilweise mit ZnS Pulver oder Ähnlichem an der Außenseite bestäubt, welche bei Auftreffen von Alphastrahlung eine hohe Lichtausbeute ergeben. 6 Messung der spezifischen Aktivität bei hochaktiven Abfällen Die Messung der Aktivität eines Gebindes (Abbildung 3) beruht gewöhnlich auf dem Nachweis der von den Gebinden emittierten Photonen. Um die Gesamtzahl von Betazerfällen zu berechnen, benötigt man den zugehörigen Isotopenvektor. Dieser beschreibt nicht nur die pro Betazerfall emittierten Photonen sondern auch die verdeckten Zerfälle, wie zum | | Abb. 3. Fassmonitor bestückt mit Dosisleistungs messgeräten. | | Abb. 4. Spektren eines 3x3inch NaI Spektrometers (oben) und eines 2x2inch Spektrometers (unten) eines Co-60 Präparates. Beispiel Betazerfälle ohne Photonenemission (z.B. Sr-90). Für Abfälle aus Kernkraftwerken ist gewöhnlich bei sehr hohen Aktivitäten eine Dominanz der Isotope Cs-137 und Co-60 zu finden. Diese Isotope können gut gemessen werden und dienen dann als Leitnuklide. Aufgrund der unterschiedlichen Halbwertszeiten ist eine Unterscheidung zwischen Co-60 und Cs-137 nötig. Daher werden zur Messung gewöhnlich HPGe Detektoren eingesetzt, die eine exzellente Trennung ermöglichen. Durch die getrennte Messung von Co-60 und Cs-137 ist zugleich auch eine der Energie der Isotope angepasste Absorptionskorrektur möglich. Probleme bei hochaktiven Abfällen entstehen, wenn der Dynamikbereich des Detektors nicht mehr mit den Zählraten mitkommt. Bei HPGe Detektoren ist die Zählrate auf etwa 60.000 Ereignisse im Spektrum begrenzt. Dies gilt bei rückgekoppeltem Vorverstärken. Für Transistor Reset Schaltungen, bei welchen der Vorverstärker nicht rückgekoppelt sondern mit einem Transistorschalter kurzgeschlossen wird, ist dieser Wert etwas höher (ca. 80 bis 100.000), aber auch dieser Wert ist bei hoch aktivem Abfall schnell erreicht. Man könnte nun auf die Idee kommen, den Kristall zu verkleinern um so die Zählrate abzusenken. Doch dies ist keine gute Idee, wie die Abbildung 4 der Spektren eines NaI Spektrometers zeigen: Wie die Abbildung 4 zeigt, verringert sich bei Verkleinerung des Kristalls zwar die Fläche unter den beiden Co-60 Linien, gleichzeitig steigt aber der niederenergetische Untergrund an, da die Wahrscheinlichkeit, dass die Photonen vollständig im Kristall absorbiert werden, ebenfalls niedriger wird. Den gleichen Effekt finden wir auch bei HPGe Detektoren. Im vorliegenden Fall nimmt die Peakfläche bei einer Verkleinerung von 3 auf 2 inch (Durchmesser wie Länge des Kristalls) zwar auf 37 % ab, die Gesamtzählrate verringert sich jedoch nur auf 60 %. Die beste Methode bei sehr hohen Zählraten ist die Vergrößerung des Abstandes zwischen Detektor und Gebinde. Leider sind bei sehr hohen Abfallaktivitäten die räumlichen Gegebenheiten oft sehr eingeschränkt, sodass diese Methode nicht viel weiterhilft. Eine andere Methode ist der Einsatz von Schlitzkollimatoren. Allerdings muss die Öffnung groß genug sein um Vielfachstreueffekte am Kollimator zu unterbinden. Wenn die bisher beschriebenen Methoden nicht weiterhelfen, so muss man Absorptionsplatten vor den Detektor stellen. Allerdings muss man dabei für jede Energie (oder Linie) eine entsprechende Absorptionskorrektur durchführen. Diese Methode wurde bislang mit Bleiplatten bis zu 15 cm Dicke erfolgreich angewandt. Aber auch diese Methoden hat ihre Grenzen. Bei spezifischen Aktivitäten von 10 10 Bq/kg oder höher für Co-60 oder Cs-137 endet der Einsatz von HPGe Spektrometern. Hier muss man auf die Messung der Oberflächendosisleistung zurückgreifen und aus diesen Werten die Aktivität berechnen. Dies gelingt nur, wenn man für die Rechnungen ein Modell entwickelt hat. Als Beispiel sei hier ein Container erwähnt, der von oben mit Abfällen gefüllt wird, und an dessen Unterseite sich Dosisleistungsmessgeräte befinden. Zusätzlich wird das Gewicht des Containers gemessen. Als radio aktives Isotop wird Co-60 angenommen. Die MCNP Rechnungen, die hierfür durchgeführt wurden, zeigten, dass man grob die Dosisleistung als Funktion des Container Netto- Gewichtes beschreiben kann (siehe Abbildung 5). Die eingezeichnete Linie präsentiert alle Werte in einem Fehlerbereich von +/-30 %. Bei den Rechnungen schwankten die Dichten im Bereich von 0,2 bis 1,1 g/cm 3 . Beim Befüllen wurde ein Füllkegel mit einem Decommissioning and Waste Management Special Features of Measurement for the Radiological Characterization of High-level Radioactive Waste ı Marina Sokcic-Kostic and Roland Schultheis
atw Vol. 63 (2018) | Issue 6/7 ı June/July | | Abb. 5. Dargestellt ist der Empfindlichkeitsfaktor S als Funktion des Abfallgewichtes. Die Bedeutung von S ist weiter unten im Text näher erklärt. Öffnungswinkel von 30 Grad simuliert. Entsprechend dem Gewicht und der angenommenen Dichte war der Füllungsgrad des Containers unterschiedlich und lag im Bereich von 8 bis 72,4 %. Die Aktivität ergibt sich aus der Formel (1): Aktivität [Bq] = Dosisleistung [Sv/h] *100 / Verzweigungsverhältnis / S(1) S ist der in Abbildung 5 dargestellte Empfindlichkeitsfaktor Der Maximalbereich eines Standard-Dosisleistungsmessgerätes liegt bei etwa 100 Sv/h. Geht man von S = 1E-11 aus und setzt das Ver zweigungsverhältnis auf 2, so erhält man eine maximal messbare Aktivität von 5E+14 Bq. Das ergibt bei einem Gewicht von 2.290 kg eine spezifische Aktivität von 2E+ 11 Bq/kg. Bei einem Gewicht von 100 kg erhält man entsprechend eine spezifische Aktivität von 7,4E +11 Bq/kg. Abschließend muss erwähnt werden, dass der Raum, in welchem die Messungen durchgeführt werden, als Heiße Zelle ausgelegt und natürlich für jeden Zutritt gesperrt sein muss (Abbildung 6). Diese Darstellung gilt nur für Detektoren die unterhalb des Containers montiert sind. Die Messwerte seitlicher Detektoren oder solche auf dem Deckel des Containers sind hingegen sehr stark vom Füllungsgrad abhängig. 7 Klassifikation der hochaktiven Abfälle als lang lebiger (long lived) oder als kurzlebiger (short lived) Abfall Die Klassifikation von radioaktivem Abfall als langlebig (LLW long lived waste) basiert auf der Existenz von Radionukliden mit einer Halbwertszeit größer als 30 Jahre, wobei Cs-137 nicht mitbewertet wird. Als Nebenbedingung wird gefordert, dass die Aktivität derartiger Nuklide per Gebinde im Mittel nicht größer ist als 400 Bq/g. Die hier aufgeführte Beschreibung ist beispielhaft und kann entsprechend lokaler Gesetze variieren. Zusammenfassung Der Umgang und die Messung von hochaktivem Abfall stellt an Messmethodik und Instrumentierung sehr spezielle Anforderungen. Anstelle der sonst üblichen Parameter wie Nachweisgrenze und Selektivität stehen der Dynamikbereich der Messung und obere Messgrenzen im Vordergrund. Auch ist die Durchführbarkeit der Messungen oft an das Vorhandensein von ausreichenden Abschirmungen und der Fernhantierung der Operationen gebunden. Das Fernziel der Messungen ist die Abschätzung von Lagerdauer und Lagerart bis hin zum Zeitpunkt, an welchem der Abfall durch Zerfall seiner radioaktiven Isotope gefahrlos gehandhabt werden kann. Authors Dr. Marina Sokcic-Kostic Roland Schultheis NUKEM Technologies Engineering Services GmbH Industriestraße 13 63755 Alzenau, Germany DECOMMISSIONING AND WASTE MANAGEMENT 407 | | Abb. 6. Zelle für den fernhantierten Umgang mit radioaktiven Stoffen. Decommissioning and Waste Management Special Features of Measurement for the Radiological Characterization of High-level Radioactive Waste ı Marina Sokcic-Kostic and Roland Schultheis
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