Thesis - RWTH Aachen University

0 Zusammenfassung xv
nicht bimetallischen Pt-Partikeln im Kontakt mit Sn-oxid-Patches bestätigt werden. Das
Verhältnis von Pt/Sn konnte dabei in einem weiten Bereich zwischen 999/1 und 3/1 variiert
werden. Abbildung 7. 1 zeigt die Vorgehensweise schematisch.
Der Vergleich der so erhaltenen nicht bimetallischen PtSn-oxid/Vulcan-Katalysatoren mit
dem bimetallischen E-Tek Pt 3 Sn/Vulcan-Katalysator in der H 2 /CO(2 %)-Oxidation ergeben
keinen Vorteil des bimetallischen Systems gegenüber den PtSn-oxid-Katalysatoren. Bei
geringeren CO-Gehalten (0,5 % CO) im Brenngas scheinen die PtSn-oxid-Katalysatoren dem
bimetallischen Vergleichssystem sogar überlegen. Dies wird darauf zurückgeführt, dass an
der Pt-Oberfläche adsorbiertes CO durch Oxidation an Sn-oxid Patches entfernt wird. Selbst
der Katalysator mit einem Sn-Gehalt von 0,1% mit einem Onset-Potential von etwa 0,35 V
zeigt eine deutlich geringere Polarisation als der Pt/Vulcan-Katalysator (Onset-Potential etwa
0,55 V).
In der Methanoloxidation sind sowohl bimetallische als auch nicht bimetallische PtSn-
Katalysatoren aktiv. Aus der unterschiedlichen Steigung der Tafelgeraden ergibt sich jedoch,
dass der Wirkmechanismus bei den PtSn-oxid Katalysatoren ein anderer sein muss als bei den
PtSn-Bimetallkatalysatoren.
Der PtSn-oxid/Vulcan-Katalysator mit Pt/Sn=95/5 wurde unter praxisnahen Bedingungen als
Anodenkatalysator in einer Brennstoffzelle getestet. Er erwies sich dabei als den PtRu-
Katalysatoren überlegen. Allerdings wurde ein zeitlicher Abfall der Performance beobachtet,
der auf ein Auswaschen des Sn-Anteils zurückgeführt wird.
Kapitel 8 behandelt die Ausweitung des in Kapitel 7 für PtSn-oxid/Vulcan-Katalysatoren
gezeigte Prinzips auf andere Systeme.
Es gelang einen PtRuSn-oxid–Katalysator sowie PtW-oxid- bzw. PtRuW-oxid-Katalysatoren
herzustellen. Durch eine rein reduktive Konditionierung des Pt/W-Präkatalysators konnte ein
Katalysator erhalten werden, bei dem der Wolfram-Anteil vermutlich in bimetallischer Form
und nicht als Oxid vorliegt.
Abbildung 8. 3:
Potentiostatische
H2/CO-Oxidation
(2% CO) von
PtRuSn-oxid-, Pt/Snoxid-
und der E-Tek-
Katalysatoren;