Thesis - RWTH Aachen University

0 Zusammenfassung xvii
Pt3Sn/N(oct) 4 Cl-Kolloid und -Kolloidkatalysator:
Kapitel 9 behandelt die Herstellung und Charakterisierung eines Pt 3 Sn/N(oct) 4 Cl-Kolloids
und die elektrochemischen Eigenschaften eines hieraus dargestellten Katalysators.
Führt man die Umsetzung des Pt/N(oct) 4 Cl-Kolloids mit Sn(me) 4 durch, anstatt mit Sn(but) 4 ,
so erhält man ein Pt 3 Sn/N(oct) 4 Cl-Kolloid mit der mittleren Partikelgröße 2,8 1,2 nm.
XRD- und XAS-Messungen bestätigen den bimetallischen Charakter und liefern Hinweise auf
eine gute, wenngleich nicht atomare Durchmischung der Elemente in den Kolloidpartikeln.
Der aus dem Pt 3 Sn/N(oct) 4 Cl-Kolloid erhaltene Pt 3 Sn/Vulcan-Katalysator entspricht in
seinem elektrochemischen Verhalten in der H 2 /CO-Oxidation den kommerziellen Pt 3 Sn-
Katalysatoren.
Au/N(oct) 4 X(X=Cl,Br,NO 3 )-Kolloide und Au/TiO 2 -Katalysatoren für CO-Oxidation:
Kapitel 10 befasst sich nicht mit Katalysatoren für die PEM-Brennstoffzelle, vielmehr wird
hier abrundend auf die Versuche zur Herstellung von Au/N(oct) 4 X-Kolloiden aus
unterschiedlichen Ausgangsmaterialien und zur CO-Oxidation an Au/TiO 2 -
Kolloidkatalysatoren eingegangen. Letztere sollten, sofern die Schutzhülle extraktiv entfernt
wurde und nicht nachträglich kalziniert wurde, nur schwache Metall-Träger-
Wechselwirkungen aufweisen.
Die Reaktion von AuCl 3 , NaAuCl 4 , cis-Cycloocten-Gold(I)chlorid und Tetranitratogoldsäure-
Trihydrat mit N(oct) 4 B(et) 3 H führt zu Au/N(oct) 4 X (X=Cl - , NO 3 - )-Kolloiden mit einer
mittleren Partikelgröße von 5 nm - 10 nm, wobei die genaue Partikelgröße von der
Ausgangssubstanz abhängig ist. Bei der Reaktion von cis-Cycloocten-AuCl konnte gezeigt
werden, dass zunächst Partikel von ca. 2 nm Größe entstehen, die dann in der Folgezeit
anwachsen.
Durch Zersetzung von HAu(NO 3 ) 4 *3H 2 O in Gegenwart eines Überschusses N(Oct) 4 Br
konnte ein kolloidales Produkt mit der mittleren Partikelgröße von 2,6 nm erhalten werden.
Durch Trägern von Au/N(oct) 4 X-Kolloiden auf TiO 2 und extraktiver Entfernung der
Schutzhülle konnten Katalysatoren mit schwachen Au-TiO 2 -Wechselwirkungen erzeugt
werden. Messungen an Proben, die bei unterschiedlich hohen Temperaturen kalziniert
wurden, ergaben einen Anstieg der katalytischen Aktivität mit der Kalzinierungstemperatur.
Dies ist ein Hinweis, dass die Ausbildung einer Wechselwirkung zwischen den Goldpartikel
und dem TiO 2 -Trägermaterial einen positiven Einfluss auf die CO-Oxidation hat.