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1.3 Spektroskopische Eigenschaften
1.3. Spektroskopische Eigenschaften
Die für diese Arbeit relevanten optischen Übergänge finden innerhalb der 4f-
Schale der Pr 3+ -Ionen statt. Der elektronische Grundzustand ist nach Russel-
Saunders-Notation 1 3 H 4 . Dieser kann für Lage 1 durch optische Strahlung der Wellenlänge
λ = 605, 98 nm an den ersten optisch anregbaren Zustand 1 D 2 gekoppelt
werden [54]. Hierbei ist zu beachten, dass das optische Spektrum im Allgemeinen
durch eine Vielzahl von Beiträgen modifiziert wird, welche mittels eines vereinfachten
Hamiltonoperators des Systems beschrieben werden können [55]:
Ĥ Ion =
Ĥ 0 + Ĥ C + Ĥ
} {{ SB + Ĥ
} K F +
Ĥ }{{} H F + Ĥ Q + Ĥ Z + Ĥ z
} {{ }
freies Ion
Kristallfeld
Hyperfeinstruktur
(1.1)
Die Termstruktur eines freien Ions wird durch potentielle und kinetische Energie
(Ĥ 0 ), Coulomb-Wechselwirkung (Ĥ C ) und Spin-Bahn-Wechselwirkung (Ĥ SB )
bestimmt. Wird das Pr 3+ -Ion in den Kristall eingebracht, wirkt sich die Umgebung
(Kristallfeld Ĥ K F ) auf die energetische Struktur aus. Schließlich werden die
Niveaus durch die Hyperfeinwechselwirkungen weiter aufgespalten. Hierzu zählen
magnetische Hyperfein- (Ĥ H F ), elektrische Kernquadrupol- (Ĥ Q ), elektrische
Zeeman- (Ĥ Z ) und nukleare Zeeman-Wechselwirkung (Ĥ z ). Im Folgenden sollen
die verschiedenen Beiträge zur Aufspaltung und Verschiebung der Energieniveaus
kurz vorgestellt werden. Für eine umfassende Einführung in die Thematik sei
auf [40, 41, 56] verwiesen.
1.3.1 Feinstruktur und Kristallfeldzustände
In diesem Abschnitt werden die ersten vier Beträge des Hamiltonoperators (1.1)
näher betrachtet. Diese Beiträge dominieren die spektroskopische Struktur und
bestimmen somit die Wellenlänge des optischen Übergangs 3 H 4 ↔ 1 D 2 von
605, 98 nm. Die Wechselwirkungen, welche im freien Ion auftreten, werden durch
∑
Ĥ 0 = − ħh2 N ∆ 2m i=1 i − ∑ N ¯Ze 2
i=1 r i
Ĥ C = ∑ N e 2
i