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1.3. Spektroskopische Eigenschaften
1.3.2 Hyperfeinstruktur
Das einzig stabile Isotop von Praseodym ( 141 Pr) besitzt einen Kernspin von
59
I = 5/2. Dies führt zur Hyperfeinaufspaltung der einzelnen Kristallfeldzustände.
Die Hyperfeinstruktur (HFS) ist für die vorliegende Arbeit von besonderem Interesse,
da innerhalb dieser geeignete Niveausysteme zur Lichtspeicherung gefunden
werden können. Im Folgenden wird der letzte Teil des Hamiltonoperators (1.1)
näher betrachtet, welcher sich in einen Magnetfeld-unabhängigen Teil und einen
abhängigen Teil separieren lässt:
Ĥ H FS =
Ĥ H F + Ĥ
} {{ Q
}
+ Ĥ Z + Ĥ } {{ } z
unabhängig von ⃗B abhängig von ⃗B
(1.3)
Da die dotierten Pr 3+ -Ionen zwei Elektronen in der 4f-Schale aufweisen, bilden
sich die Kristallfeldzustände als Singuletts aus 2 . Aufgrund der gepaarten Elektronenspins
und der niedrigen Symmetrie des Kristallfeldes sind die einzelnen Komponenten
des Erwartungswerts des Gesamtdrehimpulses in erster Ordnung Störungsrechnung
identisch Null (〈ψ|J i |ψ〉 = 0 mit i = x, y, z) [58,59]. Erst in zweiter
Ordnung wirkt sich der Gesamtdrehimpuls auf die HFS aus, so dass alle Terme in
(1.3) in derselben Größenordnung zur Hyperfeinwechselwirkung beitragen.
1.3.2.1 Hyperfeinstruktur ohne externes Magentfeld
Für den Fall, dass kein externes Magnetfeld vorhanden ist, sind die Zeeman-
Beiträge (Ĥ Z + Ĥ z ) Null (s. Kap. 1.3.2.2). Dann spielen lediglich die Hyperfeinwechselwirkung
Ĥ H F und die Kernquadrupolwechselwirkung Ĥ Q eine Rolle. Die
magnetische Komponente der Hyperfeinwechselwirkung ist durch
Ĥ (mag)
H F
= A 2 J ⃗ I · ˆΛ · ⃗I (1.4)
gegeben [60], wobei A J die Hyperfein-Kopplungskonstante des spezifischen
J-Multipletts und ⃗I = (I x , I y , I z ) der Vektor der nuklearen Spinoperatoren ist.
Der Tensor ˆΛ hängt vom Gesamtdrehimpuls J ab und ist daher erst in zweiter
Ordnung relevant:
Λ αβ =
2J+1 ∑
n=1
〈0|J α |n〉〈n|J β |0〉
E n − E 0
(1.5)
Hierbei sind α und β die Achsen {x, y, z} und E 0 die Energie des Zustandes |0〉, welcher
durch (1.3) beschrieben wird (also z.B. 3 H 4 (0) oder 1 D 2 (0)). E n bezeichnet die
Energien der übrigen Kristallfeldzustände |n〉 des entsprechenden J-Multipletts.
Infolge des Kernspins von I = 5/2 besitzt der Pr 3+ -Kern ein elektrisches Quadrupolmoment,
welches mit dem inhomogenen elektrischen Feld der umgebenden
Ladungsträger wechselwirkt. Der resultierende Beitrag zur HFS ist durch
I
2
Ĥ Q = P − I(I + 1)/3 + (η/3) I 2 − I 2 (1.6)
z ′ x ′ y ′
2 Bei einer ungeraden Anzahl von Elektronen spricht man von Kramers-Ionen. In diesem Fall
bilden sich Multipletts aus, die zu einer verstärkten Hyperfeinwechselwirkung mit Aufspaltungen
im Bereich von ∆ν H FS ≃ 1 GHz führen können.
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