transformaciones hidrotermales de la caolinita - Biblioteca de la ...

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log a(Al 3+ )/a(H + ) 3 2 1 0 -1 -2 AlOOH Solución -4 -3 -2 -1 0 log a(H4SiO4) Caolinita Natural Molida Resultados Fig. III.11. Representación de la composición de las soluciones de las reacciones con solo caolinita en el diagrama de actividad log a(Al 3+ )/a(H + ) 3 vs. log a(H4SiO4) considerando, como fase estable, la fase alumínica determinada experimentalmente. 68
III.I.3. DISCUSIÓN Resultados Los análisis de los productos sólidos de las reacciones ensayadas con solo caolinita indican que la caolinita sin tratamiento previo se modificó muy poco durante las reacciones, en tanto que la caolinita molida sufrió un importante proceso de transformación. La molienda causó un descenso drástico del tamaño medio de partícula así como un aumento importante del desorden. Como resultado, los diagramas de DRX (Fig.III.4) muestran una amplia banda de difracción a alrededor de 25º (2θ), un descenso importante en la intensidad de las reflexiones no basales y un ensanchamiento de las reflexiones basales, que indica un descenso importante en el número medio de láminas por dominio de difracción. Estos cambios tienen una influencia decisiva en la velocidad de disolución de la caolinita molida, que es notablemente más alta que en el caso de la caolinita natural. Este comportamiento está de acuerdo con los resultados obtenidos por Tsuzuki y Kawabe (1983) durante los experimentos de disolución de caolinita, haloisita y aluminosilicatos amorfos. La concentración de Si y Al medida en función del tiempo (Fig.III.7) indica una disolución no estequiométrica en ambos casos, caracterizada por una mayor liberación de Si que de Al. Este comportamiento no estequiométrico podría reflejar en algún caso la precipitación de una fase alumínica, tal como observaron Zotov et al. (1998) durante los experimentos de disolución de caolinita y dickita. Nagy et al. (1999) también identificaron partículas de gibbsita precipitadas en la superficie de la caolinita. No obstante, en nuestros experimentos no se ha observado la presencia de fases alumínicas, ni mediante DRX ni mediante el estudio por TEM/AEM. En cambio, los análisis obtenidos para las caolinitas esféricas muestran, sistemáticamente, un exceso de Al en relación con Si. Esta observación sugiere que o bien el Al está adsorbido en la superficie de las partículas de caolinita (Wieland y Stumm, 1992; Huertas et al., 1999) o bien está reemplazando al Si en las posiciones tetraédricas, tal como observaron Weaver y Pollard (1973) y Newman y Brown (1987) en ciertas haloisitas. Una tercera posibilidad 69
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AGRADECIMIENTOS Esta memoria ha sid
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