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Et, pour λ > 290 nm : 2. L’oxydation de CO par OH : H 2CO + OH → HCO + H 2O (1.14) H CO h H HCO ν + → + (1.15) 2 H + O2 + M → HO2 + M (1.16) HCO + O2 → HO2 + CO ___________________________________ (1.17) H CO + hν + 2O + M → 2HO + CO + M (1.18) 2 2 2 CO + OH ( + O ) → CO + HO (1.19) 2 2 2 où CO est produit par l’oxydation du méthane CH4 et d’autres composés organiques. B.3.2 Cycles catalytiques des radicaux HOx En ce qui concerne les radicaux HOx, les principaux cycles intervenant dans la destruction de l’ozone sont les suivants : surtout importants dans la basse stratosphère et OH + O3 → HO2 + O2 (1.20) HO2 + O3 → OH + 2O2 __________________ (1.21) 2O → 3O (1.22) 3 2 OH + O3 → HO2 + O2 (1.20) HO2 + O → OH + O2 ___________ (1.23) O + O → 2O (1.24) 3 2 Les autres cycles provoquant la perte d’ozone par les HOx participent à moins de 5% entre 35 et 40 km et à moins de 1% en dessous de 35 km (Jucks et al., 1996). En dessous de 23 km d’altitude, la destruction d’ozone est souvent essentiellement due aux radicaux HOx et ClOx intervenant simultanément dans des cycles couplés comme le suivant: OH + O3 → HO2 + O2 (1.20) 29
HO2 + ClO → HOCl + O2 (1.25) HOCl + hν → OH + Cl (1.26) Cl + O3 → ClO + O2 (1.7) ________________ 2O → 3O (1.22) 3 2 Le principal réservoir des radicaux HOx est l’acide nitrique HNO3 provenant de la réaction : OH + NO2 + M → HNO3 + M (1.27) Malgré leur faible concentration (10 5 à 10 7 radicaux.cm -3 ) et leur très courte durée de vie, les radicaux HOx occupent un rôle central dans la chimie atmosphérique. Ainsi, OH est le principal oxydant de l’atmosphère et, avec HO2 et d’autres espèces actives, participe à l’augmentation de la capacité oxydante de l’atmosphère, en particulier à la formation d’ozone dans la basse atmosphère. B.3.3 Questions scientifiques actuelles Les premières mesures in situ des radicaux HOx dans la haute troposphère n’ont été réalisées que récemment et ont révélé des quantités bien plus élevées que celles attendues en considérant seulement la photolyse de l’ozone en présence de vapeur d’eau (Folkins et al., 1997 ; Jaéglé et al., 2000). Parallèlement, des études ont révélé la présence de composés organiques volatils oxygénés (COVO) incluant le formaldéhyde et d’autres composés tels que CH3OH, CH3CHO ou CH3COCH3 en concentrations non négligeables dans la haute troposphère (Arnold et al., 1997; Jaéglé et al., 2000). Issus de l’oxydation in situ d’autres composés organiques ou injectés à la suite de processus convectifs (Jaéglé et al., 2000), ces composés peuvent constituer des sources additionnelles de radicaux HOx comme l’ont montré Folkins et al., (1998) pour l’acétone ou Jaéglé et al., (2001) pour le formaldéhyde, le méthyl hydroperoxyde CH3OOH ou le peroxyde d’hydrogène H2O2. C’est dans la quantification de la contribution de ces sources additionnelles de HOx que résident de grandes incertitudes. Bien que dans son dernier rapport, la WMO insiste sur la nécessité d’évaluer la contribution de ces sources en soulignant leur impact possible sur l’ensemble du fonctionnement chimique de la haute troposphère, les mesures restent très peu répandues, notamment pour le formaldéhyde. Il n’existe ainsi aucune mesure in situ de ce 30
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