UNIVERSITÉ D'ORLÉANS - Laboratoire de physique et chimie de l ...

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Figure 2-8 – Représentation schématique de la reconstitution de la ligne de base par un polynôme de degré n (en vert). Figure 2-9 – Représentation schématique d’un spectre d’absorption calculé après division de la ligne de base I0 ( ν% ) . 2.3.1.3. Recherche de la fonction d’appareil En pratique, le profil de raie que l’on observe expérimentalement ne correspond pas uniquement au profil d’absorption du gaz, car il faut tenir compte des effets instrumentaux et 47
en particulier de la fonction d’appareil. En effet, les diodes lasers utilisées n’émettent pas un rayonnement infiniment monochromatique, et en tout cas généralement pas de largeur négligeable devant la largeur de raie ro-vibrationnelle de la molécule, ce qui conduit à une dégradation du spectre d’absorption. Pour une molécule donnée, le profil de raie observé gobs ( ν% ) est obtenu par produit de convolution entre le profil de raie théorique de la molécule gthéo ( ν% ) et la fonction d’appareil f app : g ( % ν ) = g ( % ν ) ⊗ f (2.12) obs théo app Dans le cas des diodes laser aux sels de plomb, la fonction d’appareil f app peut être modélisée par un profil de Voigt, c’est-à-dire par la convolution d’un profil gaussien et d’un profil lorentzien. La mi-largeur à mi-hauteur de la fonction d’appareil est donc caractérisée fapp fapp par deux paramètres : γ G (composante gaussienne) et γ L (composante lorentzienne), qu’il s’agit de déterminer. Pour cela, nous procédons de la façon suivante : nous supposons en première approximation que la fonction d’appareil possède une forme purement gaussienne, dont la mi-largeur à mi-hauteur L 0 est obtenue par une première optimisation. Nous ajoutons ensuite à cette fonction d’appareil une composante lorentzienne tout en optimisant à nouveau la gaussienne. Pour cela, nous nous basons sur un ensemble de 60 valeurs de fapp γ L s’échelonnant de 0 à 180 MHz (6.10 -3 cm -1 ), chacune étant associée à 60 valeurs de fapp 0 γ G allant de 3 MHz à × ⎛ L ⎞ ⎜60 ⎟ MHz. Ces valeurs déterminent 3600 fonctions d’appareil ⎝ 20 ⎠ que nous testons successivement grâce à un programme informatique. Celui-ci convolue chacune de ces fonctions avec le spectre théorique de la molécule g théo , puis ajuste au mieux le profil obtenu avec le profil expérimental g obs . Le critère de sélection est le résidu sur l’ajustement, qui est minimal pour des paramètres définissant la fonction d’appareil optimale parmi celles examinées. Celle-ci est ensuite fixée pour l’ajustement de l’ensemble des spectres. Cette procédure est optimale à haute altitude (basse pression) car les raies y sont étroites (régime Doppler donnant le profil g théo de la raie moléculaire) et la fonction d’appareil prend ainsi une plus grande importance relative. 48
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(a) Pressure (hPa) (b) Pressure (hP
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