UNIVERSITÉ D'ORLÉANS - Laboratoire de physique et chimie de l ...

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présenté ici et le situons dans le contexte général des connaissances et problématiques actuelles. Celui-ci est scindé en deux parties. Dans la première, après avoir brièvement abordé les éléments descriptifs de l’atmosphère terrestre, nous décrivons les caractéristiques de la tropopause en région intertropicale. On pénètre ici au cœur de notre région d’étude en y présentant sa structure ainsi que les principaux mécanismes de transport et d’échanges influençant la distribution des composés chimiques. Dans la seconde partie, nous introduisons les résultats récents et les problématiques spécifiques liées à l’étude des composés chlorés et des sources de radicaux HOx dans cette région. Le chapitre 2 est dédié à la description de l’instrument SPIRALE, de son principe de mesure et du dépouillement des données collectées pour HCl et H2CO au cours de ces deux vols. L’inversion de ces données a constitué une partie importante du travail de cette thèse. Le chapitre 3 est dédié à l’étude de la faisabilité de la mesure du formaldéhyde. Nous y présentons dans un premier temps la simulation des raies d’absorption de ce composé dont l’objectif a consisté à sélectionner la raie d’absorption la plus appropriée pour sa mesure atmosphérique. Les incertitudes affectant les paramètres spectroscopiques de cette raie nous ont conduit à réaliser une étude expérimentale en chambre de simulation atmosphérique, décrite dans la seconde partie de ce chapitre. La troisième partie de ce chapitre présente les profils verticaux de H2CO restitués d’après les mesures de SPIRALE. Ceux-ci sont analysés et comparés à ceux disponibles dans la littérature. Le chapitre 4 est dédié à la restitution et à l’analyse détaillée des profils verticaux de HCl. Dans la couche de transition intertropicale (Tropical Tropopause Layer, TTL) les mesures nous ont permis d’estimer la contribution des VSLS chlorés au bilan du chlore stratosphérique et ont fait l’objet d’un article paru dans le journal Atmospheric Chemistry and Physics. La présence sur ces profils de signatures spécifiques dans la basse et moyenne stratosphère est étudiée en lien avec l’oscillation quasi-biennale. Enfin, les mesures de SPIRALE sont comparées à celles de l’instrument satellitaire MLS (Microwave Limb Sounder). Ceci permet d’examiner la validité des mesures intertropicales de cet instrument ainsi que de conforter la cohérence de la contribution des VSLS au chlore total déduite des mesures de SPIRALE. 3
CHAPITRE 1 CONTEXTE SCIENTIFIQUE A) PHYSIQUE DE LA HAUTE TROPOSPHERE ET DE LA STRATOSPHERE 5 A.1 Généralités 5 A.1.1 Structure thermique de l’atmosphère .......................................................................................................... 5 A.1.2 Caractérisation des masses d’air ................................................................................................................. 7 A.1.2.1 La température potentielle................................................................................................................ 7 A.1.2.2 La vorticité potentielle ..................................................................................................................... 7 A.2 Dynamique influençant la distribution des composés chimiques dans la stratosphère 8 A.2.1 Principales régions stratosphériques ........................................................................................................... 9 A.2.2 Circulation stratosphérique générale (de Brewer-Dobson) ....................................................................... 10 A.2.3 L’Oscillation Quasi-Biennale (QBO) ....................................................................................................... 11 A.3 La haute troposphère et la basse stratosphère intertropicale 11 A.3.1 La couche de transition intertropicale (Tropical Tropopause Layer, TTL)............................................... 12 A.3.1.1 Base de la TTL............................................................................................................................... 12 A.3.1.2 Sommet de la TTL ......................................................................................................................... 13 A.3.2 Transport et échanges entre la troposphère et la stratosphère ................................................................... 15 A.3.3 Bilan ......................................................................................................................................................... 16 B) COMPOSES CHLORES ET RADICAUX HOX 17 B.1 Généralités 17 B.1.1 Composition chimique de l’atmosphère ................................................................................................... 17 B.1.2 Cycle de Chapman.................................................................................................................................... 18 B.2 Les composés chlorés 19 B.2.1 Espèces sources ........................................................................................................................................ 19 B.2.1.1 Composés à longue durée de vie .................................................................................................... 19 B.2.1.2 Composés à très courte durée de vie (Very Short Lived Species, VSLS) ...................................... 21 B.2.2 Cycles catalytiques des ClO x .................................................................................................................... 23 B.2.3 HCl : principal réservoir de chlore dans la stratosphère ........................................................................... 23 B.2.4 Questions scientifiques actuelles .............................................................................................................. 26 B.3 Les radicaux HOx 28 B.3.1 Espèces sources ........................................................................................................................................ 28 B.3.2 Cycles catalytiques des HO x..................................................................................................................... 29 B.3.3 Questions scientifiques actuelles .............................................................................................................. 30 B.4 Conclusion 31 4
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