Тезисы докладов - Институт катализа им. Г.К. Борескова

УД-22
МОДЕЛИРОВАНИЕ РЕАКЦИИ ОКИСЛЕНИЯ СО В
РЕЖИМЕ АВТОКОЛЕБАНИЙ НА НАНОЧАСТИЦАХ
ПАЛЛАДИЯ МЕТОДОМ МОНТЕ-КАРЛО
Ковалев Е.В.,
° Матвеев А.В., Елохин В.И.
Институт Катализа им. Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
E-mail: kovalev@catalysis.ru
Целью данной работы является построение модели, способной
рассчитывать кинетику протекания реакции окисления СО на поверхности
нанесенных частиц палладия, а также изучение особенностей
протекания реакции в режиме автоколебаний на
наночастицах в зависимости от их размера и других параметров
моделируемой системы.
В работе использовалась последовательность элементарных
стадий механизма с «приповерхностным» кислородом, позволяющих
получить автоколебания на поверхности монокристалла палладия
(* – адсорбционный центр поверхности):
1) O 2(ufp) + 2* → 2O flc 5) CO flc + [*O hfcnd ] → CO 2 + 2* + * v
2) CO (газ) + * ↔ CO адс 6) CO адс + * → * + CО адс
3) CO адс + O адс → CO 2 + 2* 7) CO (газ) + [*O раств ] ↔ [CO адс O раств ]
4) O адс + * v → [*O раств ] 8) CO адс + [*O раств ] ↔ * + [CO адс
O раств ]
9) [CO адс O раств ] → CO 2 + * + * v
При проведении расчетов предполагалось, что на носитель возможна
только адсорбция СО с последующей диффузией по поверхности
или десорбцией.
Полученные результаты численных экспериментов обнаружили
явное влияние носителя на кинетику протекания реакции на частице.
При размере частицы < 50×50 атомов автоколебательный режим
пропадает при использовании стандартных параметров.
Наблюдаемый эффект однозначно объясняется диффузией молекул
СО адс с носителя на частицу (на частицу возможна как адсорбция
СО, так и кислорода, тогда как на носитель – только СО) и является
°
стипендиат МБНФ им К.И. Замараева
116