Тезисы докладов - Институт катализа им. Г.К. Борескова

УД-27
ИССЛЕДОВАНИЕ МЕХАНИЗМА ОКИСЛИТЕЛЬНОГО
КАТАЛИЗА НА Pd И Rh В РЕАКЦИЯХ С УЧАСТИЕМ
МОЛЕКУЛ СО, С n H m
°
A.А. Саметова
Институт катализа им. Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
E-mail: sametova@catalysis.nsk.su
Методами ТПР и изотопной метки 18 О адс проведено изучение адсорбционных
и каталитических свойств монокристаллов Pd(110) и
Rh(410) в реакциях окислительного катализа: СО+О 2 , NO+СО,
О 2 +C n H m с целью установления природы интермедиатов и изучения
их реакционной способности. На палладии в ходе низкотемпературного
окисления СО выявлена взаимосвязь между реакционной
способностью атомарного кислорода О адс и концентрацией СО адс .
Обнаруженный эффект сильного воздействия адсорбированного
слоя СО адс на реакционную способность атомов О адс подтвержден
теоретическими расчетами методом “минимизации свободной
энергии Гиббса” адсорбционного слоя, согласно которым воздействие
слоя СО адс приводит к уменьшению кажущейся величины Е акт
реакции вследствие изменения типа координации и энергии связи
атомов О адс . Методом молекулярных пучков в реакции титрования
смешанного слоя О адс + О прип. /Pd(110) впервые получены изотермические
десорбционные спектры, свидетельствующие о высокой реакционной
способности атомарного кислорода по сравнению с
“приповерхностным”. Результаты пространственного распределения
продуктов реакции 18 О адс +СО адс +NO адс /Pd(110) свидетельствуют
о десорбции молекул СО 2 по нормали к поверхности; молекул
N 2 , N 18 O и N 2 O - под углом ~30 0 к поверхности грани. Методом
ТПР исследована активность граней Rh(410) в полном (СО 2 , Н 2 О) и
парциальном (СО, Н 2 ) окислении пропилена и бутана.
Работа поддержана грантами РФФИ № 05-03-32971 и Фондом
К.И. Замараева.
°
стипендиат МБНФ им К.И. Замараева
123