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Films minces à base de Si nanostructuré pour des cellules ...

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Résumé<br />

tel-00916300, version 1 - 10 Dec 2013<br />

L'association du concept <strong>de</strong> troisième génération <strong>de</strong> <strong>cellules</strong> solaires et <strong>de</strong> la technologie <strong>de</strong> fabrication<br />

<strong>de</strong>s films <strong>minces</strong> ouvre la voie <strong>à</strong> l'élaboration <strong>de</strong> matériaux entrant dans le cadre <strong>de</strong>s énergies<br />

renouvelables. Les effets <strong>de</strong> confinement quantiques observés dans les nanostructures <strong>de</strong> silicium sont<br />

exploités <strong>pour</strong> une intégration dans <strong>de</strong>s dispositifs du type cellule tan<strong>de</strong>m tout-silicium. Cette thèse vise<br />

<strong>à</strong> comprendre la formation <strong>de</strong> nanoparticules <strong>de</strong> silicium dans <strong>de</strong>ux types <strong>de</strong> matrices diélectriques (<strong>Si</strong>O 2<br />

et <strong>Si</strong>N x ) sous forme <strong>de</strong> mono- et multi-couches. La matrice <strong>de</strong> nitrure <strong>de</strong> silicium possè<strong>de</strong> l'avantage <strong>de</strong><br />

pouvoir intégrer une <strong>de</strong>nsité élevée <strong>de</strong> nanoparticules (10 20 <strong>Si</strong>-np/cm 3 ) qui après recuit rapi<strong>de</strong> (1min-<br />

1000°C) conduit <strong>à</strong> une émission intense dans le domaine visible. Une investigation théorique détaillée<br />

<strong>de</strong>s mécanismes d'émission et <strong>de</strong>s facteurs influençant la luminescence est mise en regard <strong>de</strong>s résultats<br />

expérimentaux. Les simulations indiquent les caractéristiques d'émission (intensité et énergie)<br />

dépen<strong>de</strong>nt non seulement <strong>de</strong> la <strong>de</strong>nsité et <strong>de</strong> la taille <strong>de</strong>s nanoparticules <strong>de</strong> silicium, mais également <strong>de</strong><br />

la géométrie (épaisseur <strong>de</strong>s couches et sous-couches, nombre <strong>de</strong> motifs alternés) et <strong>de</strong>s indices dont le<br />

rôle crucial doit être pris en compte <strong>pour</strong> permettre une intégration dans les dispositifs finalisés.<br />

Mots clé: Nanoparticules, couches <strong>minces</strong>, composites, photoluminescence, microstructure<br />

(physique), simulation (métho<strong>de</strong>s <strong>de</strong>), silicium, pulvérisation magnétron réactive.<br />

Abstract<br />

The combination of third generation solar cell concepts in second generation thin film materials has<br />

been i<strong>de</strong>ntified as an efficient way to solve the global energy needs. The quantum confinement effects<br />

observed from <strong>Si</strong> nanostructures are promising towards integration in a third generation solar cell such<br />

as an ‘All-<strong>Si</strong> tan<strong>de</strong>m cell’. This thesis focuses on un<strong>de</strong>rstanding the formation of <strong>Si</strong> quantum dots (i.e <strong>Si</strong>nanoparticles)<br />

in two kinds of dielectric matrix: <strong>Si</strong>O 2 and <strong>Si</strong>licon nitri<strong>de</strong>, in monolayer and multilayer<br />

(ML) configurations. The advantages of SRSO/SRSN ML over SRSO/<strong>Si</strong>O 2 ML are <strong>de</strong>monstrated. High<br />

<strong>de</strong>nsity of <strong>Si</strong>-np (about 10 20 <strong>Si</strong>-np/cm 3 ) and intense emission in visible range are obtained in SRSO/SRSN<br />

ML after a short annealing time (1min- 1000°C), which is promising for <strong>de</strong>vice applications at a reduced<br />

thermal budget. A <strong>de</strong>tailed investigation on emission mechanisms and factors that influence emission is<br />

ma<strong>de</strong> experimentally and theoretically. <strong>Si</strong>mulations indicate that the <strong>de</strong>nsity of <strong>Si</strong>-np and their size are<br />

not the only parameters that influence the emission intensity and peak positions. The <strong>de</strong>monstrated<br />

influence of geometrical and optical effects on emission is very important towards proceeding with the<br />

next step of <strong>de</strong>vice integrations.<br />

Key words: Nanoparticles, thin films, composite materials, photoluminescence, microstructure,<br />

simulation methods, silicon, reactive magnetron sputtering.

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