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Antifoulingkonzepte für Sensoren für das Wassermonitoring durch sterisch optimierte Tetraetherlipid-Coatings PTKA-WTE Abb. 65: Schematische Darstellung der Konformation von PEG-Ketten auf einem Substrat. V.l.n.r.: "Pancake"-Struktur, nicht-interagierende "mushroom"-Struktur, interagierende "mushroom"-Struktur, Brush-Struktur, hydratisierte Brushstruktur Die Affinität der Wassermoleküle im wässrigen Milieu zu den aufgebrachten hydrophilen Polymerketten führt zur Etablierung einer oberflächennahen Wasserschicht. Der energetische Zustand hinsichtlich einer Adsorption von Proteinen bzw. einer Adhäsion von Bakterien auf der Oberfläche mit hydratisiertem PEG (ΔG ads ) lässt sich thermodynamisch mittels Enthalpie (ΔH ads ) und Entropie (TΔS ads ) erfassen: Δ Gads =ΔHads −TΔ Sads Aus voranstehender Gleichung lässt sich erkennen, dass zur Vermeidung der Adhäsion/ Adsorption auf einer Oberfläche die Interaktion Protein/ Substrat zur einer Erhöhung der Enthalpie und einer Verringerung der Entropie des Systems führen muss. Somit lässt sich das "Bewachsen" einer Oberfläche mit Proteinen durch die Maximierung der Lewis Säure/ Base Wechselwirkung (ΔG AB , vgl. Gl.X2) zwischen Substrat und adhäriertem Wasser unterdrücken. Ausschlaggebend für eine solche Maximierung sind die Variation des Lewis-Base Parameters (γ − ) und des Lewis-Säure Parameters (γ + ) da: ⎡ + + − − ( γs − γ p)( γs − γ p) ⎤ ⎢ ⎥ AB + + − − Δ G = 2 ⎢ −( γs − γl )( γs − γl ) ⎥ ⎢ ⎥ ⎢ + + − − −( γ p − γl )( γ p − γ ⎥ ⎢ l ) ⎣ ⎥⎦ Prinzipiell ist der Erfolg einer solchen Wasserbarriere hinsichtlich der Vermeidung unerwünschter Adhäsionsvorgänge an folgende Bedingungen geknüpft: 1) die Affinität des Wassers zur Polymerkette ist größer als die zum Protein 2) die Affinität der Polymerkette zum Protein ist geringer als die zum Wasser 3) die Etablierung einer stabilen oberflächennahen Wasserschicht mittels hydratisiertem PEG setzt die Brush-Struktur der Beschichtung voraus. Prognose der Initialadhäsion Die Initialadhäsion von Zellen auf Oberflächen unterliegt zwei wesentlichen Einflussfaktoren, der Physikochemie zwischen Zelle und Oberfläche sowie der topografischen Oberflächenstruktur. Dementsprechend wurden diese Komponenten in einem Oberflächengenerator und einem Energie- Distanz-Kalkulator zur Prognose der initialen Adhäsion eingesetzt. Zusätzlich ermöglicht ein Oberflächenenergiekalkulator die Ermittlung der oberflächenenergetischen Parameter der beteiligten Substrate und Mikroorganismen basierend auf den theoretischen Modellvorstellungen nach C.J. van Oss, Owens/ Wendt usw. – <strong>Abschlussbericht</strong> – Seite 66 von 95
Antifoulingkonzepte für Sensoren für das Wassermonitoring durch sterisch optimierte Tetraetherlipid-Coatings PTKA-WTE Der Oberflächengenerator nutzt die vielfältigen Möglichkeiten der Erzeugung synthetischer Oberflächen. Die Modellierung einer Oberfläche ist beispielsweise mit sogenannten Asperities sowie mit Hilfe von fraktalen Strukturelementen möglich. Hierbei kann der Nutzer aus den Möglichkeiten der Anordnung der Asperities wählen: zufällig, uniform verteilt und parallel angeordnet. Im Output entsteht ein 3D-Modell der Oberfläche inklusive aller notwendigen Rauigkeitsparameter. Die Abschätzung des Adhäsionspotenzials einer Oberfläche erfolgt über die Kalkulation der freien Oberflächenenergie mit unterschiedlichen theoretischen Modellvorstellungen. Der Energiekalkulator erlaubt die Berechnung von Energie-Abstands-Funktionen für das gewählte Modell und bezieht neben der van der Waals-Energie und Doppelschichtenergie zusätzlich Hydratationswechselwirkungen ein. Tab. 10: Programme zur Kalkulation der Grenzflächenparameter Surface-Generator Energie-Kalkulator Energie-Distanz-Kalkulator Inhalt Erzeugung künstlicher Topografien (mikro und nanoskalig) Berechnung der freien Oberflächenenergie (ΔG) Berechnung der Physikochemie zwischen Zelle und Oberfläche ΔG(z) Input Wahl des Oberflächenmodells geometrische Parameter Wahl des Berechnungsmodells Flüssigkeitsspektrum Signifikanz Messgrößen der physikalisch chemischen Charakterisierung thermodynamische Kenngrößen / Konstanten Output 3D-Modell einer Oberfläche Gesamtoberflächenenergie Energie-Distanz-Darstellung Rautiefenparameter Säure- / Base-Parameter dispersive Anteile Betrag der Energie in Distanz z Beispiel 6.5.2 Biofilmsimulation-Software iba Auf der Basis von Matlab ® -Routinen sowie dem FEM-Paket COMSOL Multiphysics (COMSOL AB) konnte die Adhäsion von Mikroorganismen auf Oberflächen simuliert werden. Mittels des Energiekalkulators werden die Wechselwirkungsenergien für das System Grenzfläche Biosystem/ Biomaterial bestimmt und zur Initialadhäsion von Mikroorganismen im Simulationsgebiet sowohl zum Beginn der Simulation als auch während der gesamten Simulationsdauer abgeschätzt. Die Biofilmsimulation stellt einen iterativen Prozess dar, in welchen Strömung, Nährstofftransport, adherierende Organismen sowie Wachstum und Teilung der Organismen pro Zeitschritt kalkuliert werden. Diese Software ermöglicht, in Abhängigkeit der physiko-chemischen Eigenschaften der Oberfläche, die Prognostizierung der Formation eines Biofilms. – <strong>Abschlussbericht</strong> – Seite 67 von 95
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