Forschung im HLRN-Verbund 2011

12Pack den Wasserstoff in den TankQuanteneffekte in Lithium-basierten Wasserstoffspeicher-MaterialienD. Sebastiani, Institut für theoretische Physik,Freie Universität BerlinKurzgefasst• Auf der Suche nach alternativen Energieträgernstellt Wasserstoff eine attraktive Möglichkeit da.• Eines der Hauptprobleme bei Wasserstoff istdessen Speicherung.• Metallhydridspeicher sind eine vielversprechendeMöglichkeit. Allerdings gibt es noch ungelöstetechnische Probleme.• Durch quantenmechanische Simulationen solldas grundlegende Verständnis für die Vorgängein diesen Materialien verbessert werden.• Wir vermuten, dass Quanten-Delokalisierung derProtonen eine wichtige Rolle spielt.• Um dies zu simulieren verwenden wir die moderneMethode der Feynman-Pfadintegrale, was nurdurch den gleichzeitigen Einsatz mehrerer hundertCPU-Kerne möglicht ist.Die Klimaerwärmung sowie die Verknappung fossilerBrennstoffe haben zur Suche nach AlternativenEnergieträgern geführt. Eine attraktive Möglichkeitstellt dabei Wasserstoff dar. Eines der Hauptproblemeder sogenannten Wasserstoffwirtschaft istallerdings die Speicherung von Wasserstoffgas.Die herkömmlichen Verfahren zur Speicherung vonGasen in Druckbehältern gestalteten sich bei Wasserstoffschwierig. Aufgrund seiner geringen Teilchendichtelassen sich nur niedrige volumenbezogeneEnergiedichten erreichen. Dies bedeutet,dass ein extrem hoher Druck aufgewendet werdenmüsste. Dies führt aber wiederum auf weitere technischeProbleme.Ein vielversprechender Alternativansatz istdurch die Metallhydridspeicher gegeben. Dabeiwird der Wasserstoff in den Lücken eines Metallgitterseingelagert und durch Erwärmung desSpeichers wieder abgegeben. Eine sehr attraktiveMaterialklasse sind die besonders leichten Amideund Imide von Alkalimetallen. Diese Materialiensind in der Lage, Wasserstoff aufzunehmen undwieder abzugeben. Dieser Vorgang ist über Temperaturund Druck kontrollierbar. Die Speicherunggeschieht reversibel mittels folgender chemischerReaktion:Li 2 NH + H 2⇀↽ LiNH 2 + LiHIn diesem Material erreicht man über diese Reaktioneine sehr hohe Speicherdichte von 10% wt.(Gewichtsprozent), siehe [1].Leider existieren bei diesen Wasserstoffspeichernimmer noch technische Probleme bei derFreigabereaktion. Um diese Schwierigkeiten zubewältigen, wurden bereits viele Simulationen undexperimentelle Untersuchungen unternommen.Trotzt dieser Anstrengungen sind selbst einfacheFragen wie zum Beispiel nach der statischenStruktur des Materials noch nicht abschließend geklärt.Basierend auf unserer bisherigen Forschungvermuten wir, dass die Protonen bei Li 2 NH delokalisieren.Delokalisierung ist ein Quanteneffekt undbedeutet anschaulich, dass sich ein Teilchen anmehreren Orten gleichzeitig aufhält. Diese Quanteneffektekönnen insbesondere auch die Diffusionsprozessevon Wasserstoffatomen durch denKristall erheblich beeinflussen. Diese Diffusion istunbedingt erforderlich, damit die zu speicherndenH 2 -Gasmoleküle ihre Zielorte erreichen, an denendie Speicherreaktion stattfindet. Das Ziel unseresProjekts ist es daher, insbesondere die dynamischenEigenschaften der Protonen in Li 2 NH besserzu verstehen.Mathematisch werden quantenmechanischeSysteme durch eine Wellenfunktion beschrieben.Die Wellenfunktion erhält man durch Lösen derSchrödingergleichung. Allerdings wächst der Aufwandfür das Lösen der Schrödingergleichung exponentiellmit der Anzahl der Teilchen im System.Daher sind eine Reihe von Nährungen notwendig,um eine numerische Lösung mit vertretbaremAufwand berechnen zu können.Für unser Projekt verwenden wir dazu das sehreffiziente Elektronenstrukturprogramm CPMD. Einewichtige Näherung bei Elektronenstrukturprogrammenist es, die Kerne nur als klassische Teilchenzu simulieren. Da wir aber eine Quantendelokalisierungder Protonen vermuten, bedienenwir uns außerdem der Methode der Feynman-Pfadintegrale. Diese Methode ermöglicht uns, nebenden Elektronen auch die Protonen als quantenmechanischeObjekte zu simulieren. Trotz derverwendeten Nährungen und ausgefeilten Algorithmenbleiben diese Rechnungen sehr aufwendigund erfordern daher den gleichzeitigen Einsatzmehrerer hundert CPU-Kerne.In unseren bisherigen Untersuchungen habenwir uns auf die statische Struktur von Li 2 NH konzentriert[2] [3]. Abbildung 1 zeigt die berechnetenAufenthaltswahrscheinlichkeiten für die Atomkerne.Insbesondere Lithiumatome erscheinen mobilerund ungeordneter als Röntgenexperimente vermutenließen. Dieses Ergebnis ist konsistent mitChemie