Forschung im HLRN-Verbund 2011

37Abbildung 1: Links: Querschnitt durch eine Lipiddoppelschicht in der gelförmigen Phase mit einer flüssigenDomäne (oben rechts), welche eine andere Dicke und eine andere Biegesteifigkeit besitzt. Rechts:Snapshot einer durch ein Substrat induzierten Pore in der Simulation eines einzelnen adsorbiertenVesikels. Die hydrophoben Schwänze der Lipide sind in grün dargestellt, die hydrophilen Kopfgruppenin rot und das Substrat in blau. Zusätzlich ist das durch die Schwänze eingenommene Volumenin gelb gezeigt.Der Hauptphasenübergang von der L α - zur L β -Phase ist besonders interessant, da er bei vielenbiologischen Membranen im Bereich von 30–40 ◦ C auftritt und davon ausgegangen wird, dasser in der Natur gezielt verwendet wird, um diemechanischen Eigenschaften von Doppelschichtenzu steuern. Mittels besonderer Simulationstechnikenhaben wir den genauen Punkt diesesPhasenübergangs lokalisiert, die Differenz der freienEnergie zwischen beiden Phasen bestimmt unddie Linienspannung zwischen Domänen der L α -und der L β -Phase gemessen [2].Mit diesem Modell untersuchen wir auch spezifischebiologische Fragestellungen, wie die Membranfusion,hierbei auftretende Zwischenzuständeund deren zeitliche Abfolge. Hierzu zählen ”Stalks“– sanduhrförmige Verbindungen von zwei parallelenLipidmembranen – und Poren in diesen Membranen.Mit Hilfe eines stark vereinfachten Modellsfür Peptide wird untersucht, welche universellen Eigenschaftendieser Moleküle die Bildung solcherZwischenzustände begünstigen oder erschweren.Eine zentrale Rolle spielt hierbei die Linienspannungvon Fusionsporen, die in unserem Modellleicht variiert werden kann. Mit Hilfe hoch entwickelterTechniken, wie thermodynamischer Integration,Widom’scher Teilcheneinfügung oder Simulationin erweiterten Ensembles, kann für jeden Zwischenzustanddie Freie Energie berechnet werden.Schließlich erhält man für eine bestimmte Abfolgevon Zwischenzuständen ein Profil der Freien Energie,das es uns ermöglicht verschiedene Pfade beider Membranfusion zu vergleichen und zu beurteilen,welche von diesen in der Natur realisierbarsind [3].Ein weiteres Thema ist die Entstehung von substratgebundenenMembranen durch Adsorptionund anschließendes Platzen und Ausbreiten vonVesikeln auf festen Oberflächen. Dabei ist experimentellbislang nicht bekannt, an welcher Stelle dieVesikel reißen und ob die beiden Monolagen dergebundenen Doppelschicht streng der inneren undäußeren Schicht der Vesikel entsprechen. Außerdemist das Zusammenspiel benachbarter adsorbierterVesikel (Fusion oder Verstärkung der Deformation)sowie die Wirkung des Randes der sichausbreitenden adsorbierten Membran auf noch intakteVesikel weitestgehend unbekannt.Diese Beispiele illustrieren das Spektrum anmöglichen Fragestellungen, welches mit dieseneffizienten Modellen angegangen werden kann.Zudem lässt die Kombination von wachsenderRechenleistung, neuen Modellen und verbessertenSimulationsmethoden einen weiteren, rasantenFortschritt erwarten.Mehr zum Thema1. K. Ch. Daoulas, M. Müller, Adv. Polym. Sci. 224,197–233 (2009)2. M. Hömberg, M. Müller, J. Chem. Phys. 132,155104 (2010)3. Y. Norizoe, K. Ch. Daoulas, M. Müller, FaradayDiscuss. 144, 369–391 (2010)FörderungDFG-Sonderforschungsbereich 803 Teilprojekt B3;DFG-Sonderforschungsbereich 937 Teilprojekt A7;VolkswagenstiftungChemie