Etude des propriétés physiques et mécaniques de matériaux ...

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Bibliographie 3.1.2. Formation des verres Tous les oxydes ne peuvent être vitrifiés et c’est pourquoi plusieurs approches, très empiriques ont été proposées pour expliquer la formation des verres d’oxydes. Zachariasen [57] [58] propose des critères empiriques de vitrification d’un verre simple. Pour qu’un oxyde simple A n O m puisse donner naissance à un verre, il faut que soient réunies les conditions suivantes : 1. Chaque atome de A est entouré par un faible nombre d’atomes d’oxygène (3 ou 4) formant ainsi un polyèdre. 2. Ces polyèdres sont reliés les uns aux autres par leurs sommets et non par une arête ou une face. 3. La formation d’un réseau tridimensionnel impose qu’au moins trois sommets du polyèdre soient reliés aux polyèdres voisins. 4. Un atome d’oxygène échange au maximum deux liaisons avec le cation A. Pour expliquer l’existence de verres à plusieurs composants, Zachariasen a légèrement modifié ces premiers critères en apportant les précisions suivantes : 5. L’échantillon doit contenir un pourcentage suffisant de cations entourés par des tétraèdres ou des triangles d’oxygène. 6. Les tétraèdres ou triangles ne doivent avoir que des sommets en commun. 7. Certains atomes d’oxygène ne doivent être liés qu’à deux cations. Si la composition comporte un autre oxyde et en particulier un oxyde alcalin M 2 O, les oxygènes liés à deux cations A n’échangent pas de liaison avec un cation M. Dans un verre, on pourra donc attribuer à chacun des oxydes une fonction particulière. Zachariasen définit essentiellement trois classes d’oxydes : Les oxydes formateurs de réseau sont les oxydes simples qui, par refroidissement, conduisent à un verre : SiO 2 , GeO 2 , B 2 O 3 , As 2 O 3 , P 2 O 5 (sous pression). Les entités structurales sont des motifs (exemple, SiO 4 ) relativement réguliers avec, cependant, une faible distribution dans la longueur de liaison. Par contre, l’arrangement des tétraèdres entre eux est relativement désordonné. La liaison entre les tétraèdres voisins se fait par l’intermédiaire d’un oxygène, sommet commun à deux tétraèdres. Pour cette raison, Zachariasen a appelé cet oxygène, oxygène « pontant ». Les oxydes modificateurs de réseau sont essentiellement les oxydes alcalins M 2 O, et les oxydes alcalino-terreux MO, composés essentiellement ioniques. L’introduction de ces oxydes dans le réseau du verre a pour conséquence de dépolymériser le réseau en rompant des ponts pour former des entités : la température de transition vitreuse est diminuée. Certains oxydes se comportent, soit comme des formateurs de réseau, soit comme des modificateurs suivant la composition du verre. Ces oxydes, appelés oxydes intermédiaires, sont Al 2 O 3 , Fe 2 O 3 , PbO, TiO 2 , ZnO pour les plus connus. Cette thèse est accessible à l'adresse : http://theses.insa-lyon.fr/publication/2005ISAL0111/these.pdf 48 © [E. Xolin], [2005], INSA de Lyon, tous droits réservés
Chapitre 1 Formateurs Modificateurs Intermédiaires SiO 2 GeO 2 B 2 O 3 P 2 O 5 V 2 O 5 Li 2 O Na 2 O K 2 O CaO BaO MgO Tableau 1-8 : Classification des oxydes. Al 2 O 3 PbO ZnO CdO TiO 2 3.2. Rhéologie des verres La plupart des verres industriels sont formés à partir de multiples oxydes qui induisent des propriétés différentes. 3.2.1. Influence des oxydes sur les propriétés des verres Oxydes formateurs de réseau. La silice, élément principal des verres, diminue le coefficient de dilatation thermique, élève la température d’élaboration et améliore la tenue mécanique. L’oxyde de bore qui est généralement considéré comme un formateur a en fait un comportement intermédiaire puisqu’à faible concentration en oxyde modificateur sa coordinance moyenne augmente jusqu’à la concentration en oxyde modificateur maximale pour atteindre la coordinance maximale appelée point de compensation. Le point de compensation correspond à la viscosité la plus élevée, le verre étant alors le plus structuré au sens de la formation d’un réseau tridimensionnel dont le motif de base est le tétraèdre [59] (cf. Figure 1-17).De manière qualitative, l’oxyde de bore, en proportion inférieure à 15%, diminue la viscosité aux températures élevées et l’élève aux basses températures : le verre devient plus « court », c’est à dire qu’il diminue l’intervalle de travail. L’ajout de cet oxyde a pour conséquence une diminution du coefficient de dilatation. Figure 1-17 : Rôle du taux d’oxyde de bore sur la coordination du bore Oxydes modificateurs de réseau. Ils modifient le réseau des oxydes formateurs et sont employés comme fondant, c’est à dire qu’ils abaissent la température de fusion. L’oxyde de sodium est l’oxyde le plus employé, son introduction abaisse la viscosité, augmente le coefficient de dilatation et la conductivité électrique, et diminue la résistance chimique. Son effet sur la diminution de la viscosité est deux fois plus important que les oxydes de potassium [60]. Ce dernier est un fondant qui agit sur la viscosité en allongeant les verres, c’est à dire qu’il augmente l’intervalle de travail. LiO 2 est le Cette thèse est accessible à l'adresse : http://theses.insa-lyon.fr/publication/2005ISAL0111/these.pdf © [E. Xolin], [2005], INSA de Lyon, tous droits réservés 49
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