Молекулярный дизайн катализаторов и катализ в Ð¿Ñ€Ð¾Ñ†ÐµÑÑÐ°Ñ ...

ÍÀÍÎÑÒÐÓÊÒÓÐÍÛÅ ÊÀÒÀËÈÇÀÒÎÐÛ ÑÅËÅÊÒÈÂÍÎÃÎ
ÎÊÈÑËÅÍÈß ÌÅÒÀÍÀ Â ÑÈÍÒÅÇ-ÃÀÇ
Äîñóìîâ Ê., Ñàëàõîâà Ð.Õ., Ïîïîâà Í.Ì., Òóíãàòàðîâà Ñ.À., Êîìàøêî Ë.Â.,
Ãðèãîðüåâà Â.Ï., Ñàññ À.Ñ.
Èíñòèòóò îðãàíè÷åñêîãî êàòàëèçà è ýëåêòðîõèìèè èì. Ä.Â. Ñîêîëüñêîãî
ÌÎÍ ÐÊ, Àëìàòû, Êàçàõñòàí
E-mail: tungatarova58@mail.ru
Ïðèâåäåíû ðåçóëüòàòû èññëåäîâàíèé êàòàëèòè÷åñêîãî ñåëåêòèâíîãî îêèñëåíèÿ ìåòàíà â
ñèíòåç-ãàç ïðè ìàëîì âðåìåíè êîíòàêòà (τ=8·10 -3 ñ), 1173 Ê, â ðåàêòîðå ïðîòî÷íîãî òèïà
(âíóòðåííèé äèàìåòð 4,5 ìì, íàâåñêà êàòàëèçàòîðà 0,01 ã) íà âîññòàíîâëåííûõ â
Í 2 :Ar=40:60 (îá. %) ñìåñè ïðè 1173 Ê êàòàëèçàòîðàõ, íàíåñåííûõ íà (θ+α)-Al 2 O 3 : 9 %
Ni-Cu-Cr /2% (Ñå 0,2 +Zr 0,8 ); 0.05% Pd-0,5% Ñî/2% Ñå; 0,5 % Pt-0,5% Ru/2% Ñå;
9% Ni-Cu-Cr /2% Ñå. Ïîñëåäíèå äâà êàòàëèçàòîðà îáåñïå÷èâàëè âûñîêóþ êîíâåðñèþ
ìåòàíà (87-100 %) è âûñîêóþ ñåëåêòèâíîñòü ïî ÑÎ è Í 2 (96-100 %) áëàãîäàðÿ îáðàçîâàíèþ
ïðè âîññòàíîâëåíèè ïðè 1173 Ê íàíîñòðóêòóðíûõ ñïëàâîâ Ni, Cu, Pt è Ru ñ Ñå,
îáåñïå÷èâàþùèõ âûñîêóþ àêòèâàöèþ ìåòàíà â ïðîöåññå ñåëåêòèâíîãî îêèñëåíèÿ ìåòàíà â
ñèíòåç-ãàç.
Êàòàëèòè÷åñêîå ñåëåêòèâíîå îêèñëåíèå ìåòàíà (ÑÎÌ) ïðè ìàëûõ âðåìåíàõ
êîíòàêòà ÿâëÿåòñÿ àëüòåðíàòèâíûì ïàðîâîìó ðèôîðìèíãó ïðîöåññîì äëÿ
ïîëó÷åíèÿ ñèíòåç-ãàçà. Ýêçîòåðìè÷íîñòü ÑÎÌ äåëàåò ýòîò ïðîöåññ ìåíåå
ýíåðãîåìêèì, êðîìå òîãî, ñîîòíîøåíèå Í 2 : ÑÎ, áëèçêîå ê 2, áîëåå
ïðåäïî÷òèòåëüíî äëÿ ñèíòåçà ìåòàíîëà è âûñîêîìîëåêóëÿðíûõ óãëåâîäîðîäîâ
(ñèíòåç Ôèøåðà-Òðîïøà). Íàíåñåííûå áëàãîðîäíûå ìåòàëëû (Rh, Pt, Ru, Pd)
è Ni-êàòàëèçàòîðû îáåñïå÷èâàþò âûñîêóþ êîíâåðñèþ è âûñîêóþ
ñåëåêòèâíîñòü ïî ÑÎ è Í 2 [1-3].
 äàííîé ðàáîòå ïðèâåäåíû ðåçóëüòàòû èññëåäîâàíèÿ Ni-Cu-Crêàòàëèçàòîðà,
íàíåñåííîãî íà ïðîìîòèðîâàííûé Ñå è Ñå+Zr îêñèä àëþìèíèÿ,
à òàêæå êàòàëèçàòîðîâ, ñîäåðæàùèõ íåáîëüøèå êîëè÷åñòâà áëàãîðîäíûõ
ìåòàëëîâ: Pt, Ru, Pd.
Êàòàëèçàòîðû, íàíåñåííûå ìåòîäîì êàïèëëÿðíîé ïðîïèòêè íîñèòåëÿ
(θ+α)-Al 2 O 3 (ôðàêöèÿ ≤ 100 ìì) âîäíûìè ðàñòâîðàìè ñîëåé ñîîòâåòñòâóþùèõ
ìåòàëëîâ ñ ïîñëåäóþùèì íàãðåâîì íà âîçäóõå ïðè 873 Ê è 1173 Ê,
âîññòàíîâëåííûå â ñìåñè Í 2 : Ar = 40 : 60 (îá. %) ñ ëèíåéíîé ñêîðîñòüþ
ïîòîêà 60 ìë/ìèí â òå÷åíèå 1 ÷àñà ïðè òåìïåðàòóðå ðåàêöèè 1173 Ê,
èññëåäîâàëè â ðåàêòîðå ïðîòî÷íîãî òèïà (ñ âíóòðåííèì äèàìåòðîì 4,5 ìì).
Èñõîäíóþ ðåàêöèîííóþ ñìåñü ñ ñîîòíîøåíèåì ÑÍ 4 : Î 2 = 2 ïðîïóñêàëè ÷åðåç
159