Berichte des Forschungszentrums Jülich

More documents

Recommendations

Info

24 KAPITEL 3 . EXPERIMENTELLE GRUNDLAGEN Vakuum-UV- Detektor NO Strömungsrohr Chlorlampe (118.9 nm) Abbildung 3 .1 : Prinzip der Messung von Chlormonoxid (C10) durch chemische Konversion und Resonanzfluoreszenz-Technik (CCRF = chemical-conversion resonancefluorescence) . Resonanzlinie . Das Prinzip der CCRF-Technik ist in Abbildung 3 .1 gezeigt : Stratosphärische Luft wird mit Hilfe einer Pumpe durch ein Strömungsrohr gesogen . Nach der NO-Zugabe werden die Halogenatome über Resonanzfluoreszenz bei einer Wellenlänge von 118 .9 um (Chlor) bzw . 131 .7 um (Brom) nachgewiesen . Hierzu werden die Photonen einer VUV- Strahlungsquelle senkrecht zum Strömungsrohr eingestrahlt und von den im Strömungsrohr befindlichen Halogenatomen absorbiert . Die anschließend isotrop reemittierten Photonen werden in einem Winkel von 90° zur Lichtquelle von einem VUV-Detektor (hier ein Photomultiplier) nachgewiesen : X, + hv Abso ion x* Ree ion X + hv . (3 .2) Als Konkurrenzprozeß zur Resonanzfluoreszenz kann ein Teil der angeregten Halogenatome ihre Energie strahlungslos durch Stöße mit Luftmolekülen abgeben (Quenching) : Quenching X* + M ---+ Produkte . (3 .3) Zusätzlich zum Resonanzfluoreszenzsignal Sres treten am Photomultiplier Beiträge aus Streueffekten auf . Es handelt sich dabei im wesentlichen um Rayleighstreuung SRa yleigh, d . h . um Streuung an den in der Luft vorhandenen Stickstoff und Sauerstoffmolekülen,
3 .2. DAS JÜLICHER CLOIBRO-INSTRUMENT 25 sowie um Kammerstreuung SKammer, die durch Reflektionen der Strahlung an den Wänden des Strömungsrohrs entsteht : Stot Sres + SRayleigh + SKammer = Sres + Sbgr . (3 .4) Beiträge zum Hintergrundsignal Sb gr , die durch die kosmische Strahlung oder die Dunkelzählrate des Photomultipliers verursacht werden, sind vernachlässigbar, da sie sehr klein im Vergleich zur durch Rayleigh- und Kammerstreuung verursachten Zählrate sind . Ein Beispiel für die gemessene Zählrate während eines Meßfluges in mittleren Breiten ist in Abbildung 3 .2 gezeigt . Die Zugabe von NO erfolgt zyklisch, d . h . es gibt Phasen mit und ohne NO-Zugabe . Wird kein NO zugegeben, beobachtet man nur das Hintergrundsignal, während bei NO-Zugabe das Hintergrundsignal zuzüglich des Resonanzfluoreszenzsignals nachgewiesen wird . Die Differenz der Zählrate zwischen diesen beiden Zuständen ergibt somit das reine Resonanzfluoreszenzsignal, durch das sich die Konzentration der Chlor- bzw . Bromatome im Detektionsvolumen bestimmen läßt . Durch Kenntnis des Verhältnisses der Konzentration der entstandenen Cl bzw . Br-Atome zu der vor der NO-Zugabe vorhandenen Konzentration der Halogenmonoxide C10 bzw . BrO (Konversionseffizienz) kann man die stratosphärische Konzentration an C10 bzw . BrO berechnen . Die Konversionseffizienz ist unter anderem abhängig von Druck, Temperatur, Ozonkonzentration und der Menge an zugegebenem NO und wird für jede Flugphase mittels eines chemischen Modells mit empfohlenen Reaktionsraten [DeMore et al., 1997] berechnet . Zusätzlich wird die NO-Zugabe innerhalb eines Zykluses variiert, um so den Punkt optimaler Konversion zu erreichen [z . B . Woyke, 1998] . 3 .2 Das Jülicher C10/BrO-Instrument Das Jülicher in-situ C10/BrO-Instrument wurde im Rahmen einer Kollaboration des Instituts für Stratosphärische Chemie des Forschungszentrum Jülich mit der University of California at Irvine, USA entwickelt [ Woyke, 1998] und konnte bereits mehrmals erfolgreich in mittleren und hohen Breiten eingesetzt werden . Der schematische Aufbau des C10/BrO-Instruments ist in Abbildung 3 .3 gezeigt : Entlang des im Instrument senkrecht ausgerichteten Strömungsrohrs (quadratischer Querschnitt von 5 x 5 cm 2 ) sind drei Detektionsmodule angeordnet . Die stratosphäri sche Luft wird mit Hilfe einer Vakuum-Pumpe durch das Strömungsrohr gesogen, wobei typische Strömungsgeschwindigkeiten von 10 -15 m s -1 erreicht werden . Ein aerodynamisch geformtes Einlaßsystem gewährleistet eine möglichst laminare Anströmung der Luft, so daß Wandkontakte der Halogenradikale innerhalb des Strömungsrohres minimiert werden . Größere Wandkontakte der Radikale auf ihrem Weg bis zu den
Page 1: Berichte des Forschungszentrums Jü
Page 4 and 5: Berichte des Forschungszentrums Jü
Page 7: Studies of photo-chemistry of strat
Page 10 and 11: ii INHALTSVERZEICHNIS 5.3 .6 Der Oz
Page 12 and 13: iv ABBILDUNGSVERZEICHNIS 5.12 Solve
Page 14 and 15: vi TABELLENVERZEICHNIS
Page 16 and 17: 2 KAPITEL 1 . EINLEITUNG Ozonschich
Page 18 and 19: 4 KAPITEL 1 . EINLEITUNG Abbildung
Page 20 and 21: 6 KAPITEL 1 . EINLEITUNG
Page 22 and 23: 8 KAPITEL 2. GRUNDLAGEN DER OZONCHE
Page 24 and 25: 10 KAPITEL 2. GRUNDLAGEN DER OZONCH
Page 40 and 41: 26 KAPITEL 3 . EXPERIMENTELLE GRUND
Page 42 and 43: 28 KAPITEL 3 . EXPERIMENTELLE GRUND
Page 44 and 45: 30 KAPITEL 3. EXPERIMENTELLE GRUNDL
Page 46 and 47: 32 KAPITEL 4 . MODELLBESCHREIBUNG D
Page 48 and 49: 34 KAPITEL 4 . MODELLBESCHREIBUNG P
Page 50 and 51: 36 KAPITEL 4 . MODELLBESCHREIBUNG T
Page 52 and 53: 38 KAPITEL 4 . MODELLBESCHREIBUNG T
Page 54 and 55: 40 KAPITEL 5 . DER ARKTISCHE WINTER
Page 68 and 69: I 54 KAPITEL 5 . DER ARKTISCHE WINT
Page 88 and 89:
74 KAPITEL 5 . DER ARKTISCHE WINTER
Page 90 and 91:
76 KAPITEL 6 . STUDIEN IN MITTLEREN
Page 92 and 93:
Page 94 and 95:
Page 96 and 97:
Page 98 and 99:
Page 100 and 101:
Page 102 and 103:
Page 104 and 105:
90 KAPITEL 7. ZUSAMMENFASSUNG UND A
Page 106 and 107:
92 KAPITEL 7. ZUSAMMENFASSUNG UND A
Page 108 and 109:
94 ANHANG A . METEOROLOGISCHE GRUND
Page 110 and 111:
96 ANHANG B. INITIALISIERUNGSDATEN
Page 112 and 113:
Page 114 and 115:
Page 116 and 117:
Page 118 and 119:
104 ANHANG B . INITIALISIERUNGSDATE
Page 120 and 121:
106 ANHANG B . INITIALISIERUNGSDATE
Page 122 and 123:
108 LITERATURVERZEICHNIS Becker, G
Page 124 and 125:
110 LITERATURVERZEICHNIS Dessler, A
Page 126 and 127:
112 LITERATURVERZEICHNIS Hofmann, D
Page 128 and 129:
114 LITERATURVERZEICHNIS Montzka, S
Page 130 and 131:
116 LITERATURVERZEICHNIS Schiller,
Page 132 and 133:
118 LITERATURVERZEICHNIS Turco, R .
Page 135:
Danksagung Diese Arbeit wurde am In
show all

Berichte des Forschungszentrums Jülich

Create successful ePaper yourself

Delete template?

Save as template?