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Berichte des Forschungszentrums Jülich

Berichte des Forschungszentrums Jülich - JuSER

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33<br />

von Bedeutung ist, löst [Lary und Pyle, 1991 ; Becker et al ., 2000] .<br />

Die heterogenen Reaktionsraten und die Mikrophysik der PSC-Partikel werden<br />

nach Carslaw et al. [1995] beschrieben . Neben den flüssigen SSA-Partikeln der Junge-<br />

Schicht sind verschiedene PSC-Partikel berücksichtigt : ternäre H 2S04/HNO 3 /H 20<br />

Lösungstropfen (STS-Partikel), kristalline Schwefelsäuretetrahydrat-Partikel (SAT),<br />

kristalline Salpetersäuretrihydrat-Partikel (NAT), und Eispartikel . Die verschiedenen<br />

PSC-Partikel können alleine oder in einer Mischung von verschiedenen Partikeltypen<br />

koexistieren . In diesen Studien wurden verschiedene Kombinationen von PSC-<br />

Partikeln benutzt, die im folgenden beschrieben werden, und als (a) Standardfall",<br />

(b) nur STS-Partikel" und (c) hauptsächlich NAT-Partikel" bezeichnet werden . Diese<br />

Fälle werden im mikrophysikalischen Schema von CLaMS durch die Variation der<br />

Übersättigung von HNO 3 über NAT realisiert :<br />

(a) Im Standardfall" wird eine Mischung aus SAT, NAT, STS und Eispartikel mit<br />

einer HNO3-Übersättigung über NAT von 10 für die NAT Bildung auf flüssigen<br />

Partikeln angenommen . Dies entspricht einer Unterkühlung von etwa 3 K<br />

unterhalb der NAT Bildungstemperatur TNAT .<br />

(b) Im Fall nur STS Partikel" wird die Bildung von NAT-Partikeln unterdrückt,<br />

so daß durch die Aufnahme von HNO 3 in die flüssigen SSA-Partikel nur STS-<br />

Partikel existieren .<br />

(c)<br />

Die Annahme eines Sättigungskriteriums von 1 für die Bildung von NAT-Partikeln<br />

führt vorwiegend zur Bildung von NAT-Partikeln innerhalb der betrachteten<br />

Luftmassen .<br />

Die Reaktionswahrscheinlichkeiten ,y der heterogenen Oberflächen- und Volumenreaktionen<br />

an PSC-Partikeln entsprechen den Empfehlungen von DeMore et al . [1997] und<br />

von Sander et al. [2000] . Für die beiden heterogenen Oberflächenreaktionen H1 und H2<br />

(vgl . Tab . 4 .2) an NAT und SAT-Partikeln existieren unterschiedliche Labormessungen<br />

der Reaktionswahrscheinlichkeiten ,y nach Abbatt und Molina [1992] sowie von Zhang<br />

et al. [1994] bzw . von Hanson und Ravishankara [1993] . Um diese Unsicherheiten in den<br />

Reaktionswahrscheinlichkeiten zu berücksichtigen, sind im mikrophysikalischen Schema<br />

von CLaMS zwei verschiedene Parametrisierungen nach Carslaw et al . [1997] und<br />

Carslaw und Peter [1997] implemeniert, so daß die Sensitivität der entsprechenden<br />

Simulationen auf die unterschiedlichen Reaktionswahrscheinlichkeiten geprüft werden<br />

kann .<br />

Aufgrund der Bedeutung von Denitrifizierung und Dehydrierung innerhalb <strong>des</strong> arktischen<br />

Polarwirbels für den Winter 1999/2000 wurde eine Parametrisierung für die<br />

Sedimentation von NAT und Eispartikeln in das CLaMS-Modell eingeführt [Grooß<br />

et al., 2001], um den Anteil an HNO 3 und H 2 O zu bestimmen, der aus der betrachteten<br />

Luftmasse entfernt wird . Durch Vorgabe einer festgelegten Grössenverteilung und

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