Synthese und Reaktionen von metallorganischen π-Systemen - KOPS

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Elektrochrome Ein- und Mehrkernkomplexe des Rutheniums Tabelle 26: Berechnete Bindungslängen in Å des Komplexes [21] + (symmetriegebrochen) Bindung Ru–Cl Ru–P Ru–CO Ru–C C=C =C–C–Aryl N–C formal ox. neutral formal ox. neutral formal ox. neutral formal ox. neutral formal ox. neutral formal ox. neutral formal ox. neutral [21] + (symm. break) 2.429 2.442 2.381 2.381 2.368 2.366 1.822 1.811 1.926 1.968 1.376 1.353 1.430 1.459 1.373 1.421 Durch die Festsetzung des Winkels zwischen der NC 3 -Ebene und der Rutheniumstyryleinheit auf 0° resultiert aus der DFT-Rechnung ein struktureller Unterschied zwischen den beiden Rutheniumzentren. Ferner liegen die CO-Frequenzen für den „symmetriegebrochenen“ Komplex nun bei 1920 und 1938 cm -1 , was den experimentellen Werten von 1921 und 1939 cm -1 weitestgehend entspricht. Deutlich wird die überwiegende Ladungsdelokalisation auf nur einer Rutheniumstyrleinheit auch aus der Spindichte des „symmetriegebrochenen“ Radikalkations [21] + (s. Abb. II-64). 128
Elektrochrome Ein- und Mehrkernkomplexe des Rutheniums Abb. II-64: Spindichte des „symmetriegebrochenen“ Radikalkations [21] + In der „symmetriegebrochenen“ Struktur ist die Spindichte demgemäß ungleich über die beiden Styrylruthenium-Einheiten verteilt und befindet sich verstärkt auf der rechten Rutheniumeinheit. Die Strukturparameter unterstreichen dies, da für die formal oxidierte Untereinheit Bindungslängen gefunden werden, die für geringere Elektronendichte am Rutheniumzentrum (längere Ru(CO)-Bindung) und einen stärker konjugierten Charakter (wesentlich kürzere Ru–C und C–C ipso -Bindungen inklusive der C ipso –N Bindung zum zentralen Stickstoffatom) sprechen. Um die beobachteten UV/Vis/NIR-Banden zuordnen zu können, wurden wieder die ersten 40 angeregten Zustände berechnet und die konkreten Zustände mit ihren dominierenden Komponenten angegeben. Die Ergebnisse für die Komplexe 21, [21] + und [21] 2+ sind in der Tabelle 27 zusammengefasst. 129
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Metallakumulene Hexapentaenyliden-K
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Metallakumulene MeO C O CpMn(CO) 3
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Metallakumulene Generell gilt, dass
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Metallakumulene I.1.2 Reaktivität
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Metallakumulene I.1.2.2 Reaktivitä
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Metallakumulene (CO) 5 Cr NMe 2 C C
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Metallakumulene I.2.2 Synthese gewi
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Zusammenfassung Abb. III-12 ESR-Spe
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Experimenteller Teil Triethylamin
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Experimenteller Teil 2,6-Di(trimeth
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Experimenteller Teil (N-Ethyl-6-[4-
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Experimenteller Teil IV.5 Darstellu
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Experimenteller Teil N-(Carbonyl-ch
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Experimenteller Teil Bis-N,N-(Carbo
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Experimenteller Teil N 1 2 3 4 5 6
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Experimenteller Teil 3,7-Dibromphen
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Literaturverzeichnis [34] M. Drexle
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Literaturverzeichnis [91] L. A. Luo
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Literaturverzeichnis [154] A. Heckm
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Abkürzungsverzeichnis VI. Abkürzu
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Abkürzungsverzeichnis t THF UV v v
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