Reaktivitätsstudien zur Aktivierung kleiner Kohlenwasserstoffe an ...

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Der Katalyse kommt in der chemischen Stoffumwandlung eine Schlüsselrolle zu. Neben der
Anwendung in der industriellen Synthese werden auch für biologische Reaktionen und in der
Umwelttechnik Katalysatoren benötigt. Etwa 75 % aller Chemikalien werden unter der Ver-
wendung von Katalysatoren hergestellt [1]. Aus kohlenwasserstoffhaltigen Rohstoffen, wie
Öl, Erdgas und Kohle, erfolgt die Umsetzung zu nur zehn Basischemikalien, woraus über
Zwischenstufen und unter Einsatz von Katalysatoren dann Spezialchemikalien hergestellt
werden [2]. Es ist natürlich wünschenswert diese Prozesse möglichst effizient durchzuführen,
jedoch gibt es keine umfassende Theorie der Katalyse, so dass letztlich empirische Regeln zur
Optimierung verwendet werden.
Studien in der Gasphase bieten detaillierte Einblicke in vielfältige Elementarprozesse. Es
ist unbestritten, dass Gasphasenuntersuchungen kein exaktes Abbild vom Ablauf einer Re-
aktion bezogen auf den Mechanismus, die Energetik und die Kinetik an realen Katalysato-
ren geben. Trotzdem ist es möglich und wünschenswert, unter wohldefinierten Bedingungen
energetische und kinetische Parameter für die Bindungsbildung und den Bindungsbruch zu
untersuchen [3]. Es können somit grundlegende Vorstellungen über katalytische Reaktions-
mechanismen gewonnen und auch Zwischenstufen charakterisiert werden [4][5].
Übergangsmetallcluster dienen als einfache Modellsysteme für die heterogene Katalyse. Clus-
ter besitzen abhängig von ihrer Größe unterschiedliche Geometrien [6]. Die Koordinierung der
einzelnen Metallatome variiert deutlich. Besonders Cluster mit weniger als 20 Atomen zeigen
eine starke Größenabhängigkeit ihrer Reaktivität [7][8]. Durch die Kombination mit theoreti-
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