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Bestimmung der Modulationstransferfunktion einer CCD-Kamera ...

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2 Wechselwirkung

2 Wechselwirkung hochenergetischer Elektronen mit Kristallen [35]. In dieser Methode geht die Mehrfachstreuung ein, und es wird von der Mehrelektronenstrahl- Näherung ausgegangen, wodurch die Beugungsreflexe der betreffenden Strahlen als gekoppeltes System betrachtet werden können [20, 38]. Sieht man insbesondere von Absorptionen durch den Kristall ab, bleibt die Summe aller Reflexintensitäten im System konstant, so dass nur eine Umverteilung der Intensitäten zwischen den Bragg-Reflexen stattfindet [33, 46]. Im realen Kristall können nun zwei weitere Prozesse auftreten. Abweichend vom idealen Kristall kann elastische Streuung auch an einem ungeordneten Kristallgitter entstehen, wodurch weiterhin kein Energieaustausch mit der Probe stattfindet. Somit können die Phononen als zeitabhängig oszillierende Unordnung der Kristallpotenziale aufgefasst werden. Ein weiterer Prozess ist die inelastische Streuung von Elektronen an Phononen, wodurch Phononen angeregt werden können und folglich ein Energietransfer von den Elektronen zum Kristallgitter vollzogen wird. Die Phononenenergien liegen dabei in der Größenordnung von E ∝ kT, und damit bei Raumtemperatur bei 3 · 10 −2 eV [16]. Die statistische Physik zeigt ferner, dass die innere Energie der Phononen mit dem harmonischen Oszillator der Quantenmechanik und der Bose- Einstein-Verteilung analytisch berechnet werden kann [48, 50]. Ein wichtiges Resultat dieser Rechnungen ist die stets vorliegende Nullpunktsenergie, auch bei Temperaturen von T → 0K, d.h. es liegt selbst am absoluten Nullpunkt thermische Unordnung im Kristall vor. Für eine detaillierte Behandlung der Phononen sei auf [49, Kap. 6.4] und [50, Kap. 3.4] verwiesen. 2.6.1 Thermisch diffuse Streuung Wie bereits angesprochen, bedeuten thermische Atomschwingungen eine zeitabhängige Störung der Translationsinvarianz des Kristalls, die mit Hilfe der Phononen beschrieben werden kann. Das in Abb. 2.7 simulierte und das in Abb. 2.5(b) experimentell aufgenommene Beugungsbild zeigen im Gegensatz zu den in Abschn. 2.5 ausschließlich vorhergesagten Bragg-Reflexen des idealen Kristalls überall Intensitäten. Es geht weiter aus dem simulierten Beugungsbild hervor, dass die Intensität im Beugungsbild zu hohen Streuwinkeln hin überwiegend von der diffusen Hintergrundintensität bestimmt wird. Dabei tragen die Bragg-Reflexe in diesen Bereichen immer weniger zur Intensität im Beugungsbild bei. Bei der Analyse weiterer Probendicken zeigt sich zudem eine starke Dickenabhängigkeit. Somit dominiert der durch die thermischen Schwingungen verursachte Effekt mit zunehmender Probendicke und zu hohen Streuwinkeln [17]. Aufgrund des thermischen Ursprungs wird die Elektron-Phonon-Streuung auch als thermisch diffuse Streuung (engl. Thermal diffuse scattering (TDS)) bezeichnet [49, 17, 18]. In HAADF-STEM-Methoden wird diese Charakteristik genutzt, um die chemische Zusammensetzung des Materialsystems und seine Dicke zu bestimmen [35, 52]. Die Verwendung der Blochwellen-Methode zur Simulation von TDS ist wegen den oben genannten Gründen ungeeignet, da diese einerseits das Bloch-Theorem [50] und andererseits für die Fourier-Reihenentwicklung des Kristallpotenzials translationsinvariante Gittervektoren voraussetzt [8, 35]. Auch kann wie die Simulation aus Grafik 2.7 zeigt, nicht mehr von einem ausschließlichen Intensitätsaustausch der Bragg-Reflexe untereinander ausgegangen werden. Ein geeignetes Verfahren zur Berechnung von dynamischer Beugung an ungeordneten Kristallen ist jedoch das Multislice-Verfahren, in dem der Kristall in Schichten gleicher oder verschiedener Dicke unterteilt wird [8, 35, 17]. Überdies kann für jede Schicht ein anderes Potenzial mit unterschiedlichen Auslenkungen aus der Ruhelage innerhalb der Schicht angenommen werden. Aufgrund seiner Anpassungfähigkeit wird im Weiteren nur noch das Multislice-Verfahren eine Rolle für die vorliegende Arbeit spielen, das aus der Hochenergienäherung für Elektronen 24

ky (nm −1 ) −20 −15 −10 −5 0 5 10 15 kx (nm −1 −20 −10 0 10 ) (a) Simuliertes Beugungsbild von GaAs. 2.6 Dynamische Beugungstheorie und Elektron-Phonon-Streuung ky (nm −1 ) −8 −6 −4 −2 0 2 4 6 8 kx (nm −1 −10 −5 0 5 10 ) (b) Vergrößerung der Bragg-Reflexe des nebenstehenden Beugungsbildes. Abbildung 2.7: Beide Bilder zeigen ein mit STEMsim [30] und mittels der Multislice-Methode simuliertes Beugungsbild einer an GaAs elastisch gestreuten Elektronenwelle in 〈100〉-ZA-Orientierung. Die Probendicke ist 140nm. Die Intensität ist in beiden Aufnahmen logarithmisch aufgetragen, so dass der überall vorliegende TDS-Hintergrund deutlich hervortritt. Zudem zeigen sich im Hintergrund die im Abschn. 2.5.2 erläuterten Kikuchi-Bänder. resultiert. 2.6.2 Hochenergie-Näherung für Elektronen und die Multislice-Lösung Ein Ansatz, um die Streuung hochenergetischer Elektronen am Kristall zu erfassen, ist das Multislice-Verfahren. Das Prinzip besteht darin, den Kristall in Schichten (engl. Slices) zu unterteilen und die Elektronen schrittweise durch diese in Nahfeld-Näherung gemäß Gl. 2.7 propagieren zu lassen (s. Abschn. 2.3). Ein Zugang zur mathematischen Beschreibung hochenergetischer Elektronen ist zunächst die relativistische Energie-Impuls-Beziehung aus Gl. 2.4. Wird dort gemäß des Korrespondenzprinzips der Quantenmechanik die Energie mit E → E + ˆ V (r) und der Impuls mit ˆp = −i∇ ersetzt, gelangt man zur Klein-Gordon-Gleichung, die nach Ferwada et al. gegeben ist mit [40]: ∆ + 4π 22 k ψ(r) = −4π 22eE ˆ V (r) + e2Vˆ 2 (r) h2c2 ψ(r) = −4π 2 ÛE(r)ψ(r) mit ÛE(r) = 2eE ˆ V (r) h 2 c 2 . (2.23) Der Wellenvektor k ist der eintretenden Elektronenwelle zugeordnet. E entspricht weiterhin der Elektronenenergie und ˆ V (r) dem ortsabhängigen Kristallpotenzial. Der quadratische Term kann aufgrund der erheblich höheren Elektronenenergie gegenüber dem Potenzial mit 2eE ˆ V (r) ≫ e 2 ˆ V 2 (r) vernachlässigt werden [39]. Verwendet man nun als Ansatz eine ebene Welle mit z als Ausbreitungsrichtung gemäß ψ(r) = ˆ ψ(r)·e i2πk·z und der ortsabhängigen Amplitude ˆ ψ(r) erhält die Klein-Gordon-Gleichung mit der Auftrennung des Laplace-Operators in seine lateralen und 25

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