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5. Experimentelle Ergebnisse und Diskussion höherer Spannung zunimmt und dadurch mehr Kapazität generiert wird. Die erhöhten Spannungswerte ermöglichen ein sehr weites Vordringen der kleinen Elektrolytionen in das Porennetzwerk. Im Vergleich dazu, ähneln die Kurvenverläufe der negativen Elektrode eher einer rechteckigen Form, was dem reinen kapazitiven Verhalten einer Doppelschicht entspricht. Die Auswertung der Porenradienverteilungen der zusätzlich aktivierten Materialien (vgl. Abbildung 5.62) ergab keine großen Veränderungen im Mikro- und Mesoporenbereich, wodurch sich die Kapazitätswerte an den einzelnen Elektroden ebenfalls nicht stark verändern. Lediglich kann noch eine verringerte Leitfähigkeit des zusätzlich aktivierten Kohlenstoffs ein Grund sein, für die geringeren Kapazitätswerte im Vergleich zum Referenzmaterial. Denn eine schlechtere Ladungsverteilung im Kohlenstoff hat eine geringere Adsorptionsmenge der Ionen an der hochporösen Oberfläche zur Folge, wodurch nur eine dementsprechende Kapazität generiert werden kann. Einerseits wird der höchste Elektrodenkapazitätswert des Referenzmaterials durch eine irreversible Oxidation beeinflusst, aber andererseits ist es ebenfalls möglich, dass sich die Kohlenstoffeigenschaften, insbesondere die Bulk-Leitfähigkeit, durch eine physikalische Aktivierung, nach einer bereits durchgeführten chemischen Aktivierung, verschlechtern. Folglich konnte durch die getrennte Betrachtung des elektrochemischen Verhaltens von Anode und Kathode der pseudo-kapazitive Beitrag identifiziert und die deutliche Absenkung der Elektrodenkapazitäten durch die Begasung mit Kohlenstoffdioxid erklärt werden. Dies wäre allein anhand der elektrochemischen Charakterisierung der gesamten Testzelle, sowie aus den Physisorptionseigenschaften des Aktivkohlenstoffs, nicht hervor gegangen. Spezifische Elektrodenkapazität [F/g] 300 150 0 -150 -300 Oxidation -1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 Referenz 60 min 180 min alle 3 V, 10 mV/s Spannung U [V] vs. Pt/Pt + Abbildung 5.72: Abhängigkeit der spezifischen Elektrodenkapazität von der Spannung für die positive Anode und die negative Kathode aus der zyklischen Voltammetrie mit Quasi- Referenzelektrode (Platindraht) von 0 – 3 V und einer Vorschubspannung von 10 mV/s in 1M TEABF 4 /AN für den bereits mit Kaliumhydroxid und nachträglich bei unterschiedlichen Aktivierungszeiten mit Kohlenstoffdioxid aktivierten Petrolkoks 220
5.2 Petrolkoks Aktivierungszeit [min] ±² Zelle (Zellmessung) [F/g] ±²´ (Zellmessung) [F/g] [V] [V] ±²´ [F/g] ±²´ [F/g] Referenz 33 130 1.35 1.63 136 122 60 26 102 1.37 1.62 115 89 180 27 109 1.37 1.62 115 93 Tabelle 5.24: Spannungs- und spezifische Kapazitätswerte für die einzelnen Elektroden des bereits mit Kaliumhydroxid und nachträglich mit Kohlenstoffdioxid aktivierten Petrolkokses im Vergleich zu den ermittelten Werten aus der Messung des Gesamtsystems Für den aktivierten Petrolkoks zeigten die Messungen mit Quasi-Referenzelektrode zusätzlich neue Informationen über den Prozess der Kapazitätsgenerierung, die aus der zyklischen Voltammetrie der gesamten Messzelle nicht hervorgingen. Die höchsten Gesamtkapazitäten werden dabei von den Aktivkohlenstoffen erreicht, bei denen der Stromfluss von der Kathode kontrolliert wird und gleichzeitig sehr hohe Werte für die Adsorption der BF 4 -Ionen vorliegen. 221
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Literaturverzeichnis [16] E. Schrö
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Literaturverzeichnis [52] Homepage
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Literaturverzeichnis [87] T. Devara
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Literaturverzeichnis [130] W. Wresz
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Literaturverzeichnis [172] T. Kirsc
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Literaturverzeichnis [214] P. I. Ra
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Literaturverzeichnis [255] Versuch
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Literaturverzeichnis [292] H. Keise
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