22.01.2014 Aufrufe

Dokument 1.pdf - RWTH Aachen University

Dokument 1.pdf - RWTH Aachen University

Dokument 1.pdf - RWTH Aachen University

MEHR ANZEIGEN
WENIGER ANZEIGEN

Erfolgreiche ePaper selbst erstellen

Machen Sie aus Ihren PDF Publikationen ein blätterbares Flipbook mit unserer einzigartigen Google optimierten e-Paper Software.

4 Hydrierungen<br />

Um stabile Nanopartikel zu gewährleisten wurden im nächsten Schritt mildere<br />

Reaktionsbedingungen gewählt werden. Hierzu wurden vier unterschiedliche Ru@IL-NP bei<br />

einer milderen Reaktionstemperatur intensiver untersucht. Dabei wurde Limonen an den<br />

jeweiligen Ru@IL-NP bei 100 bar Wasserstoff und 25 °C und einem Katalysator-Substrat-<br />

Verhältnis von 1:500 in einem Autoklaven hydriert. Zwar fand auch hier vereinzelt schon eine<br />

Agglomeration der Nanopartikel statt, jedoch fiel diese erheblich geringer aus, als bei einer<br />

Reaktionstemperatur von 100 °C. Im Folgenden wurde über den zeitlichen Verlauf die<br />

Zusammensetzung des Reaktionsgemisches bei der Hydrierung des Limonens an den<br />

jeweiligen verschiedenen Ru@IL-NP untersucht. Aus diesen Umsatz-Zeit-Kurven lassen sich<br />

dann im weiteren Verlauf Rückschlüsse auf die Selektivität des jeweiligen Katalysatorsystems<br />

ziehen.<br />

100<br />

80<br />

Anteil / [%]<br />

60<br />

40<br />

20<br />

0<br />

0 5 10 15 20 25 30<br />

t / [h]<br />

Abbildung 4.13: Umsatz-Zeit-Kurven der Hydrierung des Limonens mit Ru@[BMIM][OTf]-Nanopartikel bei<br />

100 bar H 2 und 25 °C ( Limonen (1); p-Menth-1-en (2a); trans-p-Menthan (3a); cis-p-Menthan (3b);<br />

Summe 3a und 3b).<br />

In Abbildung 4.13 ist die Umsatz-Zeit-Kurve für die Hydrierung von Limonen an<br />

Ru@[BMIM][OTf] bei 25 °C und 100 bar Wasserstoff gezeigt. Es lässt sich ganz klar<br />

erkennen, dass das Intermediat 2a das Hauptprodukt darstellt. Auch nach einer Reaktionszeit<br />

von 30 Stunden sind immer noch 10 % des Substrats nicht umgesetzt. Mit einem Anteil von<br />

87 % handelt es sich beim gebildeten Produkt überwiegend um das Intermediat p-Menth-1-en<br />

97

Hurra! Ihre Datei wurde hochgeladen und ist bereit für die Veröffentlichung.

Erfolgreich gespeichert!

Leider ist etwas schief gelaufen!