Metallorganisch chemische ... - JUWEL - Forschungszentrum Jülich

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2 Grundlagen Im ersten Teil dieses Kapitels werden einige der grundlegenden Eigenschaften der sogenannten hoch-ε Materialien sowie die speziellen Anforderungen für den Einsatz in der Informationstechnik zusammengefasst. Der zweite Teil gibt einen kurzen Überblick über die Methoden der Schichtabscheidung und die grundlegenden Modellvorstellungen zu Keimbildung und Wachstum der Schichten. Abschließend wird eine Einführung in die MOCVD Technologie gegeben. 2.1 Hoch-ε Materialien 2.1.1 Eigenschaften der hoch-ε Materialien Dielektrische Materialien sind Isolatoren die im feldfreien Raum keine Polarisation aufweisen. Bei Anlegen eines äußeren Feldes wird jedoch eine Polarisation induziert; diese makroskopische Polarisierbarkeit wird durch die relative dielektrische Konstante, DK, (auch mit εr bezeichnet) beschrieben und kann über die Clausius-Mosotti Beziehung auf die atomare bzw. molekulare Polarisierbarkeit, αG, zurückgeführt werden; diese lautet in der von R.D. Shannon [16] angegebenen Form: ε 3V + 8πα m G r = 2.1 3Vm − 4πα G Dabei ist Vm das molare Volumen. Typische Werte für amorphe Oxide reichen von 3.9 für SiO2 bis 20-30 für Ta2O5. Bei den kristallinen Materialien können Details der Gitterstruktur wichtig werden. Die meisten der hier betrachteten kristallinen Oxide zeichnen sich durch eine oktaedrisch angeordnete Geometrie der Sauerstoffatome aus. Das sich in der Mitte des Sauerstoffoktaeders befindende Titan (bzw. Tantal) Ion ist relativ klein und füllt nur einen Teil der oktaedrischen Lücke, damit ist es sehr beweglich und kann einem elektrischen Feld leicht folgen, was eine starke Polarisation zur Folge hat. Gekoppelt damit können sich bei ternären Oxiden Oszillationen des Sauerstoffoktaeders gegenüber dem Untergitter aus A-, B- Ionen ergeben. Von speziellem Interesse sind dabei die ‚soft phonons’, die zum ferroelektrischen Phasenübergang und zu extrem hohen Werten der DK kurz oberhalb der Übergangstemperatur führen können. Abbildung 2.1: Kubische Einheitszelle eines Perowskit- Kristalls
12 2 Grundlagen Paradebeispiel für derartige hoch-ε Materialien ist die lückenlose Mischungsreihe SrTiO3- (Ba,Sr)TiO3-BaTiO3 die in der Perowskit Struktur (A 2+ B 4+ O3 2- ) kristallisiert. Die Bezeichnung Perowskit stammt von dem russischen Grafen Perovsky, der als erster auf die besonderen Eigenschaften von CaTiO3 aufmerksam wurde. Die kubische Einheitszelle ist in Abbildung 2.1 dargestellt. Im Perowskitgitter ist das große A 2+ Kation zwölffach koordiniert. Das kleinere B 4+ Kation befindet sich in der Mitte eines Oktaeders aus O2-Anionen und liegt damit in sechsfacher Koordination vor. Obwohl die Strukturbezeichnung sich ursprünglich auf die kubische Struktur bezog werden heute auch verzerrte Strukturen mit zu den Perowskiten gerechnet. Die Verzerrung der Zellstruktur im Perowskit hängt stark mit dem Ionenradius der Kationen zusammen. Die obere Grenze für die A-Ionen ist gleich der Größe für die Sauerstoffatome mit einem Ionenradius von 1,39A [17]. Die Werte von Sr, Ba und Ti sind 1,16A, 1,35A und 0,65A. In Abbildung 2.2 sind verschiedene Metallkombinationen entsprechend ihrem Ionenradius kombiniert. Bei Raumtemperatur können so verschiedene Varianten der Perowskitstruktur gefunden werden. Abbildung 2.2: Verteilung der Perowskite A 2+ B 4+ O3 2- und ihre Abhängigkeit vom Ionenradius RA, RB bei Raumtemperatur, aus [18]. Der graue Balken gibt den für das System (Ba, Sr)TiO3 interessanten Bereich an. Das Materialsystem (Ba, Sr)TiO3 ist in diesem Diagramm durch den grauen Balken repräsentiert. BTO ist bei Raumtemperatur tetragonal und auch ferroelektrisch. Ähnliches gilt für die bariumreichen Mischkristalle. Das reine STO liegt am unteren Ende der Linie, ist kubisch und damit dielektrisch. Durch Änderung der Temperatur werden bei einigen der ansonsten stabilen Strukturen Phasenübergänge beobachtet. Dies soll am Beispiel von Bariumtitanat beschrieben werden, siehe Abbildung 2.3. Abbildung 2.3: Gitterparameter und strukturellePhasenumwandlungen des BaTiO3 aus [19].
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4.2 Prekursortest: M-(O-Pri)2(tbaoa
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5 Schichteigenschaften - 1: (Ba,Sr)
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5.3 Elektrische Eigenschaften 107 5
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5.4 Zusammenfassung 119 5.4 Zusamme
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6 Schichteigenschaften - 2: STO auf
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6.1 Entwicklung der Grenzschicht zw
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6.2 Strukturelle und chemische Schi
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7.3 Zusammenfassung 145 7.3 Zusamme
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8 Schichteigenschaften - 4: Oxide d
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8.1 TiO2 149 (a) (b) Abbildung 8.3:
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8.2 ZrO2 151 8.2 ZrO2 8.2.1 Struktu
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8.3 HfO2 153 8.3 HfO2 8.3.1 Struktu
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8.3 HfO2 155 Kapazität [pF] 700 60
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9 Zusammenfassung und Ausblick 9.1
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Danksagung Mein besonderer Dank gil
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