Metallorganisch chemische ... - JUWEL - Forschungszentrum Jülich

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2.1 Hoch-ε Materialien 13 Hier wird die kubische Perowskitstruktur im Bereich von 120 bis 1460°C gefunden. Die Änderung von der dielektrischen in die ferroelektrische Phase tritt beim oberen Curie-Punkt von etwa 120°C ein: Die mit c bezeichneten Würfelkanten verlängern sich von 4,009A auf 4,022A. Die mit a bezeichneten Kannten verkürzen sich von 4,009A auf 4,003A. Diese tetragonale Struktur kann durch die Verschiebung der Titanionen Ti 4+ im Kristallgitter verstanden werden. Bei Abkühlung unterhalb von ca. 0°C werden weitere strukturelle Phasenübergänge beobachtet, zuerst der Übergang in eine orthorhombische Form und unterhalb von -90°C in eine rhomboedrische Struktur. Simultan mit dem strukturellen Phasenübergang zur tetragonalen Struktur erfolgt auch der Übergang zur Ferroelektrizität. Abb. 2.4 und 2.5 zeigen den Verlauf der an einem Einkristall gemessenen Polarisation bzw. der DK in der Nähe des Phasenübergangs. Deutlich sieht man, wie der Phasenübergang mit einem starken Anstieg der Permittivität verbunden ist. Beim Ba- TiO3 können Werte bis zu 10000 erreicht werden. Oberhalb der Curie-Temperatur gehorcht die Permittivität dem Curie-Weiss Gesetz (Gleichung 2.2 mit C als Curie Konstante und TC als Curie-Temperatur). Der aktuelle Phasenübergang erfolgt schon bei der etwas höheren Übergangstemperatur T0. Abbildung 2.4: Spontane Polarisation eines BaTiO3 Einkristalls als Funktion der Temperatur. Die Übergangstemperatur liegt zwischen 120 – 130°C. Unterhalb dieser Temperatur ist das Material ferroelektrisch mit bleibender Polarisation von 17µC/cm² bis zu 26µC/cm². [20] Abbildung 2.5: Dielektrische Konstante εr für BaTiO3 die parallel zur c-Achse mit einem alternierenden Feld von 1kHz gemessen wurde. Hier wurde ein extrem reiner Kristall verwendet [21]. Die exakte Übergangstemperatur hängt von der Reinheit der Probe ab. C ε r ( T ) ∝ χ( T ) = 2.2 T − TC SrTiO3 ist bei Raumtemperatur kubisch (siehe auch Abbildung 2.2) und der Phasenübergang von der kubischen in die tetragonale Phase ist verglichen mit Bariumtitanat zu tiefen Temperaturen verschoben. Er wird bei 28K beobachtet, jedoch wird das STO weder direkt am Phasenübergang noch bei tieferen Temperaturen ferroelektrisch. Neuere Untersuchungen haben gezeigt, dass der lange gesuchte ferroelektrische Übergang durch kleine Modifikationen der Gitterdynamik, i.e. eine Anreicherung mit dem schwereren O 18 Isotop, induziert werden kann [22, 23].
14 2 Grundlagen Da die beiden Materialien komplett miteinander mischbar sind, d.h. die Besetzung des A- Platzes im Perowskit kann beliebige Mischungsverhältnisse zwischen Barium und Strontium annehmen, erlaubt es den ferroelektrischen Übergang von BST und damit auch das Maximum der DK genau einzustellen, siehe Abbildung 2.6. Für massive Keramiken (Bulk Keramiken) ist das Maximum bei einem Ba:Sr Verhältnis von 7:3 nahe der Raumtemperatur. Abbildung 2.6: Temperaturabhängigkeit der Permittivität für verschiedene Zusammensetzungen von BaTiO3 und SrTiO3 einer massiven Keramik [24]. Gegenüber diesem an Einkristallen und grobkörnigen Keramiken beobachteten Modellverhalten ergeben sich für feinkörnige Keramiken und dünne Schichten jedoch deutliche Änderungen. In Keramiken findet man eine Abhängigkeit der gemittelten Dielektrizitätszahl von der Korngröße des Materials. Bei einem mittleren Korndurchmesser von dk ≈ 10µm beträgt εr für das BTO ≈ 2000, wogegen bei feinkörnigen Keramiken mit dk ≈ 0,7µm Werte von bis zu εr ≈ 4000 erreicht werden können. Für dk
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4 Ergebnisse der Prozessentwicklung
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4.1 Prozessparameter für BST 65 Pr
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4.2 Prekursortest: M-(O-Pri)2(tbaoa
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4.3 STA Abscheidung aus mono-moleku
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5 Schichteigenschaften - 1: (Ba,Sr)
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5.1 Keimbildung und Wachstum 87 Erg
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5.1 Keimbildung und Wachstum 93 Ba
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5.2 Strukturelle Eigenschaften der
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5.3 Elektrische Eigenschaften 107 5
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5.4 Zusammenfassung 119 5.4 Zusamme
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6 Schichteigenschaften - 2: STO auf
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6.1 Entwicklung der Grenzschicht zw
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6.2 Strukturelle und chemische Schi
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6.3 Elektrische Charakterisierung v
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7 Schichteigenschaften - 3: SrTa 2O
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7.1 Strukturelle Eigenschaften 135
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7.3 Zusammenfassung 145 7.3 Zusamme
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8 Schichteigenschaften - 4: Oxide d
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8.1 TiO2 149 (a) (b) Abbildung 8.3:
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8.2 ZrO2 151 8.2 ZrO2 8.2.1 Struktu
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8.3 HfO2 153 8.3 HfO2 8.3.1 Struktu
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8.3 HfO2 155 Kapazität [pF] 700 60
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9 Zusammenfassung und Ausblick 9.1
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Danksagung Mein besonderer Dank gil
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