3 Katalytische Performance der Mo/V(/W)-Mischoxide - tuprints

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II Inhaltsverzeichnis 4.2.3 Reduktion von Stickoxiden...................................................................66 4.2.4 Hydrierung von Kohlenmonoxid ..........................................................68 4.2.5 Partialoxidationen .................................................................................70 4.3 Experimentelles.................................................................................................76 4.3.1 Isotopenaustauschexperimente mit Acrolein und 18 O2 .........................76 4.3.2 Variation des Sondenmoleküls .............................................................78 4.4 Ergebnisse und Diskussion der Isotopenaustauschexperimente .......................79 4.4.1 Gasphasenreaktionen im Leerrohr ........................................................80 4.4.2 Bestimmung des Gasphasen-Hold-up...................................................81 4.4.3 SSITKA an Mischoxiden mit variiertem Wolframanteil......................83 4.4.4 SSITKA an den reinen Oxiden .............................................................95 4.4.5 SSITKA mit den Produkten der Acroleinoxidation..............................98 4.4.6 SSITKA mit Propionaldehyd..............................................................102 4.5 Vorschlag für den Mechanismus.....................................................................104 5 KINETISCHE MODELLIERUNG UND PARAMETERSCHÄTZUNG............................... 109 5.1 Reaktormodell .................................................................................................109 5.1.1 Modellierung von Rohrreaktoren (Modellbildung) ............................110 5.1.2 Bezugsgrößen......................................................................................114 5.1.3 Temperaturabhängigkeit von Konzentration und Strömungsgeschwindigkeit.................................................................116 5.1.4 Verweilzeit des Gesamtsystems..........................................................117 5.2 Reaktionsmodell..............................................................................................120 5.2.1 Potenzansatz für Geschwindigkeitsgesetze.........................................121 5.2.2 Sauerstofftausch..................................................................................122 5.2.3 Selektivoxidation ................................................................................123 5.2.4 Totaloxidation.....................................................................................124 5.2.5 Reoxidation des Katalysators..............................................................125 5.2.6 Bulkbeteiligung...................................................................................126 5.2.7 Anfangskonzentration der Katalysatorspezies....................................133 5.3 Konfiguration in PRESTO ® ............................................................................141 5.4 Ergebnisse der Modellierung und Parameterschätzung ..................................145 6 ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK...................................................................... 159
7 ANHANG ...................................................................................................................169 7.1 Dosierung der Flüssigkomponenten ............................................................... 169 7.2 TP-Reaktion.................................................................................................... 171 7.3 SSITKA .......................................................................................................... 172 7.4 Modellierung .................................................................................................. 177 7.4.1 Technische Umsetzung – PDE-Solver und Parameterschätzer.......... 177 7.4.2 Das PDE-Modell in PRESTO ® .......................................................... 187 7.4.3 Ergebnisse der Modellierung.............................................................. 191 III
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Seite 6 und 7: Berichtskolloquium zum DFG-Schwerpu
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Seite 14 und 15: VI Abkürzungsverzeichnis out c P K
Seite 16 und 17: VIII Abkürzungsverzeichnis P ( ) t
Seite 19 und 20: 1 Einführung Die Chemie als Wissen
Seite 21: Durch die Kombination der In-situ-C
Seite 24 und 25: 6 Motivation Die während der erste
Seite 26 und 27: 8 Motivation Temperatur. Genauer no
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42 Katalytische Performance der Mo/
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52 Isotopenaustauschstudie zum Mech
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100 Isotopenaustauschstudie zum Mec
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5 Kinetische Modellierung und Param
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Konzentrationssprung das Katalysato
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5.1.1.2 Randbedingungen Um die part
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werden kann.[Dro2002] VL ergibt sic
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5.1.4 Verweilzeit des Gesamtsystems
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∂ 2 ci ∂ci ∂ ci = −wv ⋅ +
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5.2.1 Potenzansatz für Geschwindig
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Das Vorliegen von 18 O-markiertem A
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C 2H 3-CH 16 O + 7 ( 16 O) s C 2H 3
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Relaxationskurven durch die Überla
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Ein Vergleich der Menge des durch R
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Die in Abhängigkeit vom Partikeldu
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zusammen mit den Relaxationskurven
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Der Faktor υi ist hierbei die Anza
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Relaxationszeiten τ verkürzen sic
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Tab. 5-5: Startkonzentrationen c0(O
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5.3 Konfiguration in PRESTO ® Die
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143 5-58 5-59 5-60 5-61 5-62 5-63 5
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∂c c c 16O2, v x = x v 18O2, v x
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Im Folgenden werden die Modellierun
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c / mol L -1 c / mol L -1 2,0x10 -3
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zeigen sich abgesehen von kleineren
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Die Konzentration der Sauerstofflee
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In Abb. 5-21 sind die für die unte
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somit erschwert. Nicht zuletzt dari
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160 Zusammenfassung und Ausblick mi
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162 Zusammenfassung und Ausblick al
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164 Zusammenfassung und Ausblick ve
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166 Zusammenfassung und Ausblick Di
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168 Zusammenfassung und Ausblick La
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170 Anhang & V & R = V& Ges − G L
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172 Anhang Umsatz 1,0 0,8 0,6 0,4 0
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174 Anhang Isotopomerenanteil Isoto
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176 Anhang T / °C 315 330 345 360
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178 Anhang 7.4.1.1 Lösen eines par
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180 Anhang Zeit c x,t c 1 (t) c 2 (
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182 Anhang 1 1 k 1 = hf ( tn , yn )
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184 Anhang der unbekannten Paramete
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186 Anhang START Startwertvorgaben
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188 Anhang (MOX, MOXO, 18MOXO, Bulk
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190 Anhang 418MOXO(x)^1+18Acr(x)3CO
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192 Anhang c / mol L -1 c / mol L -
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200 Anhang Tab. 7-2: Ergebnisse der
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202 Anhang T = 330 °C T = 330 °C
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204 Anhang ln(k) ln(k) ln(k) 3,5 3,
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206 Anhang ln(k) ln(k) ln(k) 4,5 k
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208 Literatur Cha2003 K. V. R. Char
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210 Literatur Keu1989 G. W. Keulks,
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212 Literatur Uch2002 Y. Uchida, G.
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Philip Kampe Darmstadt, 28. Juni 20
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