3 Katalytische Performance der Mo/V(/W)-Mischoxide - tuprints

Durch die Kombination der In-situ-Charakterisierung mit Modellansätzen lässt sich ein
umfangreiches Detailwissen über die Mechanismen und Struktur-Wirkungsprinzipien in
der heterogenen Katalyse gewinnen. Erst auf Grundlage dieses deutlich vertieften
wissenschaftlichen Verständnisses wird in vielen Fällen ein rationales und
wissensbasiertes Katalysatordesign möglich, das in Zukunft ausschlaggebend für die
Entwicklung von verbesserten oder ganz neuen Katalysatoren für eine vorgegebene
Anwendung sein wird.
Im Rahmen des DFG-Schwerpunktprogramms „Brückenschläge zwischen realen und
idealen Systemen in der heterogenen Katalyse“ wird die wirtschaftlich bedeutende und
vom Kompetenznetzwerk Katalyse als wichtig eingestufte heterogen katalysierte
Selektivoxidation von Acrolein zu Acrylsäure an industrienahen, aber in ihrer
Komplexität reduzierten übergangsmetallbasierten Mischoxiden erforscht. Solche
Mischoxide werden aufgrund der Eigenschaft der Übergangsmetalle, ihre Oxidationsstufe
unter Abgabe und Aufnahme von Sauerstoff zu wechseln, für diesen Reaktionstyp
eingesetzt. Diverse Promotoren erhöhen die Aktivität und Stabilität der Katalysatoren.
Oxide auf der Basis von Molybdän und Vanadium zeigen Reaktivität und Selektivität in
der Partialoxidation von Acrolein zu Acrylsäure.[And1993] Eine Dotierung mit Wolfram,
das selbst keine Redoxaktivität zeigt, erhöht die thermische Stabilität der aktiven
Strukturen.[Kun2003, Mes2000] Welche Aufgabe den einzelnen Komponenten und
diversen Festkörperphasen dabei zukommt und welche Oberflächenintermediate zum
Zielprodukt führen, ist weitgehend ungeklärt. In Kooperation mit Materialwissenschaften
und der Physikalischen Chemie wird diesen Fragen mit der erforderlichen
Interdisziplinarität und Vielfalt physikalisch-chemischer Untersuchungsmethoden
nachgegangen. Im Fokus dieser Arbeit liegen die Analyse der Sauerstoffdynamik und des
Einflusses einer sukzessive zunehmenden Wolframdotierung der Mo/V-Mischoxide
mittels transienter Methoden sowie die kinetische Modellierung des Reaktionsnetzwerks.
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