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Formación a escala molecular de soluciones sólidas posiciones de adsorción, los escalones comienzan a crecer según un mecanismo diferente y se produce una aceleración en la migración de escalones. En este nuevo régimen, la velocidad de avance de los escalones se relaciona directamente con la concentración de bario. Estos escalones son aproximadamente 1,6 Å más altos que los escalones “normales” de calcita (3 Å). Además, como quedo ampliamente expuesto en el apartado 4.2.3.2, cuando la concentración de bario en la solución es mayor ([Ba] = 4mmol/L) se produce un evento de nucleación heterogénea sobre la superficie. Ahora bien ¿cuál es la naturaleza de estos núcleos y escalones?. Las medidas realizadas tanto en los escalones como en los núcleos indican que una incorporación de bario únicamente en las posiciones cristalográficas de la calcita no justificarían en absoluto una diferencia tan marcada entre los escalones nuevos y los de la calcita normal. Tal como se menciona arriba, la sobresaturación de la solución con respecto a una estructura tipo aragonito que contiene bario es mucho mayor que para una estructura tipo calcita (de tal manera que para concentraciones muy elevadas de Ba la sobresaturación debería ser suficiente para provocar la nucleación heterogénea de una fase rica en Ba con estructura tipo aragonito). Una posible interpretación sería la nucleación heterogénea de un sólido (Ba,Ca)CO3 con estructura ortorrómbica, preferentemente en continuidad con los bordes de los escalones. Esta nucleación podría verse favorecida por la similitud entre estructuras tipo aragonito (Rao y Rao, 1978). Así, si se considera el plano (110) en la estructura del aragonito, que es morfológicamente el más importante, la distancia interplanar sería de 4,21 Å para el aragonito puro y 4,56 Å para la witherita pura. Las alturas medidas tanto en escalones como en núcleos (4,5 Å) están de acuerdo con estos valores y se podría sugerir la formación de un sólido con una composición próxima a la de la witherita. Otros planos, tales como el (020) o el (010) de la estructura tipo aragonito, muestran también espaciados interplanares similares al del plano {101 4} de la calcita. Además, el hecho de que las velocidades de avance de los escalones más gruesos son siempre menores que los de la calcita (aunque la sobresaturación es mucho más elevada) apoyaría la idea de un crecimiento epitaxial de un carbonato ortorrómbico sobre el substrato de calcita, el cual no podría ser tan rápido como el de la calcita. 165
logΣΠ -5,1 -5,6 -6,1 -6,6 -7,1 -7,6 -8,1 -8,6 a log ΣΠ solución 1 = -7,339 β=5,2 XBa 2+ , aq = 0,635 0 0,02 0,04 0,06 0,08 0,1 Formación a escala molecular de soluciones sólidas b X BaCO3 log ΣΠ (Ba1-xCaxCO3 romboédrico)sat log ΣΠ β=0,005 β=10,6 (Ba1-xCaxCO3 ortorrómbico)sat 0,9 0,92 0,94 0,96 0,98 1 Figura 4.42. Curvas log ΣΠ ( Ba ) y 1 Ca CO log ΣΠ − x x 3ortorrómbica sat. ( Ba1− xCa xCO3 romboédrica ) sat. correspondientes a las fracciones molares de Ba 2+ de las soluciones números 1 (figuras a y b), 2 (c, d) y 3 (e,f) (ver tabla 4.II), calculadas para los rangos de composición 0
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Apéndice 4. Método de sverjensky
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