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Comportamiento de equilibrio en los sistemas (Ba,Ca)CO3-H2O, (Sr,Ca)CO3-H2O y (Mn,Ca)CO3-H2O Tabla 3.II. Productos de solubilidad de carbonatos de Ba y Ca-Ba Mineral Fórmula Clase cristalina LogKa0 Witherita BaCO3 ortorrómbica -8,56 a - BaCO3 romboédrica -5,26 b Alstonita BaCa(CO3)2 ortorrómbica triclínica Paralstonita BaCa(CO3)2 hexagonal ? Baritocalcita BaCa(CO3)2 monoclínica ? Benstonita Ca7Ba6(CO3)13? MgCa6Ba6(CO3)13? romboédrica ? a Busenberg y Plummer (1986) b Sverjensky y Molling (1992) BaCO3 B A+B CaCO3 A+B A+D D A SrCO3 Figura 3.4. Diagrama de fases para el sistema BaCO3-SrCO3-CaCO3 a 550º C y 15 kbares. A: solución sólida con estructura tipo aragonito; B: solución sólida con estructura tipo baritocalcita; D: solución sólida con estructura calcita, pero desordenada. La solubilidad entre CaCO3 y SrCO3 es completa. En contraste, la solubilidad entre CaCO3 y BaCO3 es muy limitada (a0≈4). (Chang, 1971) 59 ?
Comportamiento de equilibrio en los sistemas (Ba,Ca)CO3-H2O, (Sr,Ca)CO3-H2O y (Mn,Ca)CO3-H2O La modelización termodinámica del sistema se complica aún mas debido a la existencia de sales dobles de carbonatos de calcio y bario con fórmula estequiométrica CaBa(CO3)2: alstonita, paralstonita y baritocalcita (ver tabla 3.II). Debido a su gran escasez y difícil síntesis, sus estructuras no se resolvieron hasta tiempos relativamente recientes. Incluso en algún caso, su estructura sigue siendo objeto de controversia como ocurre con la alstonita. Tradicionalmente se consideró a este mineral como un carbonato ortorrómbico de estructura relacionada con el aragonito (Gossner y Musgang, 1930). Estudios más recientes parecen indicar una simetría triclínica (Roberts, 1978), aunque Scheezt y White (1977) afirman que la alstonita tiene una estructura relacionada con los carbonatos ortorrómbicos. Por otra parte, la paralstonita es hexagonal (Roberts, 1978), y posiblemente es el miembro desordenado de una familia de carbonatos de composición CaBa(CO3)2. La baritocalcita es monoclínica (Dickens y Bowen, 1971) y como en el caso de los carbonatos ortorrómbicos y romboédricos, la estructura puede describirse como láminas de grupos carbonatos y cationes metálicos con el Ca y Ba ordenado entre láminas alternantes. Por último, existe una cuarta sal, la benstonita, que es romboédrica pero cuya fórmula no se conoce con suficiente detalle. Los análisis químicos sugieren como fórmula bien Ca7Ba6(CO3)13, bien MgCa6Ba6(CO3)13 (Lippmann, 1973). Este cuadro se vuelve aún más confuso si se tiene en cuenta que las relaciones de estabilidad de las distintas sales dobles están aún por determinar. Por todo lo anteriormente expuesto, resulta imposible elaborar un diagrama de estabilidad que refleje las relaciones existentes entre las diferentes fases consideradas. Una posible aproximación a la termodinámica de este sistema tan desconocido y complejo podría hacerse si se consideran ambas soluciones sólidas, (Ba,Ca)CO3 ortorrómbica y (Ba,Ca)CO3 romboédrica, por separado obviando, al menos en principio, la existencia de sales dobles; de manera similar a como se ha realizado en el sistema (Ca,Sr)CO3-H2O. Las conclusiones obtenidas podrían aplicarse, al menos, al rango de composiciones próximas a los extremos de la 60
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