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Comportamiento de equilibrio en los sistemas (Ba,Ca)CO3-H2O, (Sr,Ca)CO3-H2O y (Mn,Ca)CO3-H2O b) Estos valores son esencialmente correctos. Si bien es posible que un porcentaje del bario en el sólido no ocupe posiciones de red, los valores de a0 reflejarían la verdadera naturaleza de la solución sólida es decir, tendencia al ordenamiento. Esta tendencia podría justificar la existencia de las distintas sales dobles. La figura 3.6 muestra la modelización del sistema logΣΠ - X − X Ba, aq BaCO3romboédrico realizada a partir de las consideraciones de Böttcher (1997). Obviamente la existencia de una solución sólida de tipo ortorrómbica sería más estable al menos en los términos composicionales próximos al BaCO3. c) La descripción de la solución sólida con un solo valor, a0 puede resultar una simplificación excesiva y no reflejar el comportamiento real del sistema. 3.3.- Sistema (Mn,Ca)CO3-H2O El pequeño radio iónico del Mn (0,80 Å) condiciona que el carbonato de manganeso estable a 25º C y 1 bar (rodocrosita) cristalice en el sistema romboédrico. La principal diferencia con respecto a los sistemas (Ba,Ca)CO3-H2O y (Sr,Ca)CO3-H2O es, por tanto, la ausencia de fases no romboédricas. Ello determina una menor complejidad termodinámica del sistema (Mn,Ca)CO3-H2O en comparación con los sistemas tratados en los apartados anteriores. Sin embargo, a pesar de la aparente sencillez de este sistema, las propiedades termodinámicas de la solución sólida (Mn,Ca)CO3 romboédrica no están aún definitivamente establecidas. En primer lugar, no existe consenso respecto al valor de Ks de la rodocrosita. La tabla 3.IV muestra el valor de Ks para la rodocrosita obtenido por distintos autores. En algunos casos, las diferencias son superiores a un orden de magnitud. Por otra parte, los estudios de esta solución sólida son más bien escasos y la mayoría de ellos se realizó a temperaturas muy superiores a 25º (Goldsmith y Graf, 1957; deCapitani y Peters, 1981; Capobianco y Navrotsky, 1987. Además, existe una sal doble, la kutnahorita [MnCa(CO3)2], 65
Comportamiento de equilibrio en los sistemas (Ba,Ca)CO3-H2O, (Sr,Ca)CO3-H2O y (Mn,Ca)CO3-H2O que cristaliza con la estructura de la dolomita, cuya relación de estabilidad con respecto a (Mn,Ca)CO3 romboédrico no es del todo clara. El trabajo más detallado realizado en este sistema a 25ºC y un bar (McBeath et al., 1998) establece un hueco de miscibilidad para valores de menores de 0,186 y mayores de 0,734. Estos autores determinan la máxima estabilidad para valores X próximos a 0,5, correspondientes, quizás a la CaCO3 kutnahorita. Estos valores se ajustan bastante bien a los mostrados por cristales naturales de (Mn,Ca)CO3 (Winter et al., 1981). Tabla 3.IV. Compilación de Ks de la rodocrosita a 25ºC Autores Ks Garrels et al. (1960) -10,99 Garrels et al. (1960) -10,25 Johnson (1982) -10,55 Robie et al. (1978) -10,51 Robie (1966) -9,89 Wagman et al. (1982) -10,62 Latimer (1952) -9,97 McBeath et al. (1998) -9,43 66 X CaCO3
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