ASAXS - Helmholtz-Zentrum Berlin

8 Nanostruktur und nanochemische Analyse der getemperten Glaskeramiken
schiedlichen Randbedingungen an den Messplätzen (Röntgendetektoren sowie Photonenfluss)
hingewiesen. Es konnte gezeigt werden, dass die unabhängig gemessenen, korrigierten und
kalibrierten differenziellen Streuquerschnitte die gleichen Informationen beinhalten, welche
durch eine quantitative Beschreibung erfolgreich extrahiert wurden. Meines Wissens wurde
dieses noch „nie“ zuvor in dieser Art und Weise gezeigt.
Weiterhin zeigt der Verlauf des Streukontrastes in Abhängigkeit von der Röntgenenergie
die jeweiligen Röntgenabsorptionskanten, wobei die Er-L3 nur sehr schwach ausgeprägt ist.
Dieses ist durch die geringe Konzentration an Er-Atomen erklärbar. Der Streukontrast nimmt
im Absorptionsvorkantenbereich der Er-L3, Yb-L3 sowie Pb-L3 mit zunehmender Röntgenenergie
ab. Im Vorkantenbereich, der Cd-K Röntgenabsorptionskante, ist das entgegengesetzte
Verhalten festzustellen. Dieses quantitativ gefundene Verhalten entspricht dem diskutierten
Verhalten der differenziellen Streuquerschnitte im A-Plot (siehe Abb. 7.10). Es stellen sich
jetzt zwei fundamentale Fragen:
1. Welche Informationen lassen sich aus dem berechneten energieabhängigen Verlauf des
Streukontrastes gewinnen?
2. Ist es möglich, den energieabhängigen Verlauf theoretisch zu beschreiben?
Beide Fragestellungen sind eng miteinander verbunden. Ist es nicht möglich, eine physikalisch
chemisch sinnvolle theoretische Beschreibung des energieabhängigen Streukontrastes
zu finden, würde dieses bedeuteten, dass das zugrunde gelegte Strukturmodell falsch ist. Es
wird sich zeigen, dass es möglich ist. Im nächsten Kapitel wird eine neu entwickelte Methode
zur quantitativen Auswertung des Streukontrastes vorgestellt und die erhalten Ergebnisse
diskutiert.
8.5 Quantitative Nanochemische Analyse des Streukontrastes
Im folgenden Abschnitt wird die entwickelte Methode vorgestellt, mithilfe derer die energieabhängigen
Streukontraste quantitativ analysiert werden können, bezüglich der nanochemischen
Zusammensetzung aller Phasen im System. Hierfür wird zuerst die theoretische Beschreibung
der Modellierungsroutine vorgestellt. Im Anschluss daran werden die Ergebnisse der nanochemischen
Analyse der Streukontraste vorgestellt und diskutiert hinsichtlich Qualität sowie
physikalisch-chemischer Relevanz.
8.5.1 Entwicklung einer quantitativen theoretischen Modellierungsroutine
Der energieabhängige Streukontrast ∆ρ(E) zum Quadrat für ein Zweiphasensystem, wie dem
vorliegenden, ist durch das Quadrat der Elektronendichtedifferenz der beiden Phasen definiert
γ(E) := (∆ρ(E)) 2 = N(ηT (E) − ηM(E))(ηT (E) − ηM(E)) ∗ . (8.26)
Wobei T die Teilchenphase und M die Glasmatrixphase bezeichnen. Der Faktor N ist ein
Normierungsfaktor, welcher die Teilchendichte sowie der Umrechnung von Einheiten Rechnung
trägt. Die Elektronendichten der beiden Phasen sind durch folgende Beziehung gegeben
Wobei ρ mac
i
ηi(E) = ρ mac
i
· NA · � fj(E − δEj) · cij
. (8.27)
j
die Massendichte in (g/cm 3 ) der Phase i = (T, M), NA die Avogadrokonstante,
j der Index für die Elemente der Probe (B, O, Si, Al, F, Cd, Pb, Er, Yb), Mj das Molekulargewicht
der j-ten Komponente und cij der Molenbruch der j-ten Komponente in der i-ten
110
Mj