ASAXS - Helmholtz-Zentrum Berlin

Weitere Magazine

Empfehlungen

Info

$Math.-Nat. - Papier - Helmholtz-Zentrum Berlin$

1 Einführung die nanochemische Zusammensetzungsanalyse. Ein Literaturüberblick (siehe Kapitel 2) zeigt, dass es Auswertemethoden von ASAXS an Zweiphasensystemen gibt, deren Anwendbarkeit stark vom Probensystem abhängt. Die Konzepte der Berechnung von partiellen Strukturfaktoren aus ASAXS-Experimenten können in der Regel nur auf Probensysteme angewendet werden, bei denen es nur ein resonant streuendes Element gibt, d.h., bei Röntgenenergien in der Nähe einer Röntgenabsorptionskante des resonant streuenden Elementes variiert nur dessen atomare Streuamplitude und die der anderen Elemente des Probensystems sind als energieunabhängig in diesem Energiebereich anzusehen. Diese Annahme beschränkt die Anzahl der zu untersuchenden Probensysteme mit ASAXS. Daraus ergibt sich die Notwendigkeit der Entwicklung einer Auswertemethode für ASAXS, welche die tatsächlichen Energieabhängigkeiten der atomaren Streuamplituden aller Elemente eines Probensystems berücksichtigt. Diese Methode wird es erlauben, Probensysteme mit ASAXS zu untersuchen, bei denen die Röntgenabsorptionskanten von verschiedenen Elementen sehr nah beieinanderliegen, wodurch die Energieabhängigkeit des Streukontrastes in diesem Energiebereich von mehreren Elementen verursacht wird. Des Weiteren sollte die Auswertemethode es ermöglichen, ASAXS-Experimente simultan zu analysieren, welche an verschiedenen Röntgenabsorptionskanten durchgeführt worden sind. Diese Option wird es ermöglichen, die Anzahl der freien Parameter des gewählten Strukturmodells zu minimieren. Für die Entwicklung dieser neuen Auswertemethode wurde ein sehr gut geeignetes Modellsystem ausgewählt. Im vorliegenden Fall eine Oxyfluorid-Glaskeramik, welche mit Erbium, Ytterbium und Cadmium dotiert ist. Dieses Modellsystem bietet sich aus den folgenden Gründen für die Entwicklung der Methode an: • Nanopartikel in Gläsern oder Glaskeramiken sind in den meisten Fällen langzeitstabil und liegen dispergiert vor. • Es können ASAXS-Experimente an mehreren Röntgenabsorptionskanten durchgeführt werden, um die Methode ausführlich zu testen. Wesentliche eigenschaftsbestimmende Elemente des Modellsystems (Oxyfluorid-Glaskeramik) haben experimentell zugängliche Röntgenabsorptionskanten (Erbium, Ytterbium, Blei und Cadmium). • Die energieabhängigen Streuamplituden von Erbium und Ytterbium überlagern sich im Röntgenenergiebereich von ungefähr 7-11 keV, wodurch eine Anwendung klassischer Methoden nicht möglich ist. Eine eindeutige Bestimmung der Zusammensetzung der Nanopartikel in dieser Oxyfluorid- Glaskeramik konnte bis zum jetzigen Zeitpunkt noch nicht durchgeführt werden. In der Literatur zu diesem System wird eine umstrittene Diskussion über die Zusammensetzung der Nanopartikel geführt [1, 3–9]. Die Anwendung der neu entwickelten ASAXS-Auswertemethode soll es prinzipiell ermöglichen, eine eindeutige Aussage über die Nanokristallite zu treffen. Insbesondere soll die Frage geklärt werden, ob das Cadmium in die Nanokristalle eingebaut ist oder nicht. Wang et al. [4] postulierten dieses, wohingegen Kukkonen et al. [3] und Dantelle et al. [1, 2] dieses indirekt ausschließen. 1.2 Zielsetzung Im Rahmen dieser Arbeit sollen die Strukturparameter (Form und Größe der Nanopartikel) einer mit Erbium und Ytterbium dotierten Oxyfluorid-Glaskeramik mittels anomaler Röntgenkleinwinkelstreuung bestimmt werden. Darüber hinaus sollte die gemittelte Zusammensetzung der einzelnen Phasen der Glaskeramik aus diesen Untersuchungen bestimmt werden. 2
1.2 Zielsetzung Für diesen Zweck besteht die Notwendigkeit der Entwicklung einer neuen Auswertemethodik für anomale Röntgenkleinwinkelstreuung, welche die Energieabhängigkeit der atomaren Streufaktoren aller Glaskomponenten (Elemente) berücksichtigt. Diese Auswertemethode soll an verschiedenen Röntgenabsorptionskanten (Er, Yb, Pb und Cd) simultan durchgeführt werden. 3
Seite 1 und 2: SCHRIFTENREIHE DES HZB · EXAMENSAR
Seite 3: Nanochemische Zusammensetzungsanaly
Seite 7: Zusammenfassung Im Rahmen der vorli
Seite 10 und 11: Inhaltsverzeichnis 6 Herstellung un
Seite 13: 1 Einführung 1.1 Einleitung Glas u
Seite 18 und 19: 2 Grundlagen der Kleinwinkelstreuun
Seite 28 und 29: 3 Nanoteilchen in anorganischen Gl
Seite 39 und 40: 4 Zusätzliche Charakterisierungsme
Seite 41 und 42: 4.1 Spektroskopische Methoden quant
Seite 43 und 44: 4.2 Mikroskopische Methoden Für R
Seite 45 und 46: Rückgestreute Elektronen (EBSD) Au
Seite 47 und 48: 5 Erweiterung des ASAXS-Messplatzes
Seite 49 und 50: 5.2 Instrumentelle Erweiterungen 5.
Seite 51 und 52: Runde Kapillare Abgeflachte Kapilla
Seite 53 und 54: 5.3 Kalibrierungen Raumtemperatur g
Seite 55 und 56: 5.3 Kalibrierungen einer Driftspann
Seite 57 und 58: I(q) (relativ) 26.0 25.0 24.0 23.0
Seite 59 und 60: Absolute kalibrierte H2O Streukurve
Seite 61 und 62: 5.4 Software Entwicklungen Die low-
Seite 63 und 64: 6 Herstellung und Charakterisierung
Seite 65 und 66:
6.2 Zusammensetzungsanalyse des Gru
Seite 67 und 68:
6.3 Dichtebestimmung der Glaskerami
Seite 69 und 70:
6.4 Dickenbestimmung der Glaskerami
Seite 71 und 72:
7 Experimentelle Ergebnisse der get
Seite 73 und 74:
7.1 Anomale Röntgenkleinwinkelstre
Seite 75 und 76:
Seite 77 und 78:
Normierung auf gleiche Primärinten
Seite 79 und 80:
Seite 81 und 82:
Seite 83 und 84:
Seite 85 und 86:
Röntgenenergie E i�1 E E i i q j
Seite 87 und 88:
Seite 89 und 90:
7.2 XANES-Untersuchungen Zusammenfa
Seite 91 und 92:
µd (a.u.) 2.0 1.5 1.0 0.5 8925 895
Seite 93 und 94:
µd (a.u.) 3.5 3.0 2.5 2.0 1.5 1.0
Seite 95 und 96:
�� 7.4 Röntgendiffraktions
Seite 97 und 98:
Detektorkanal (Pixel) Aufnahme: 1 2
Seite 99 und 100:
8 Nanostruktur und nanochemische An
Seite 101 und 102:
IIa a bIIb ηT η(r,E) η(r,E) η T
Seite 103 und 104:
8.2 Quantitative theoretische Besch
Seite 105 und 106:
8.2 Quantitative theoretische Besch
Seite 107 und 108:
8.3 Entwicklung einer nichtlinearen
Seite 109 und 110:
Seite 111 und 112:
Seite 113 und 114:
Seite 115 und 116:
8.4 Ergebnisse der quantitativen Mo
Seite 117 und 118:
Seite 119 und 120:
Startwert: σ Startwert: σ 0.4 0.3
Seite 121 und 122:
Seite 123 und 124:
8.5 Quantitative Nanochemische Anal
Seite 125 und 126:
Seite 127 und 128:
Seite 129 und 130:
8.6 Zusammenfassung des Strukturmod
Seite 131 und 132:
9 Zusammenfassung und Ausblick Im R
Seite 133:
A Übersicht der verwendeten Röntg
Seite 136 und 137:
B Kalibrierung der Streuwinkel der
Seite 139:
C Übersicht der untersuchten Glask
Seite 143 und 144:
Literaturverzeichnis [1] Dantelle,
Seite 145 und 146:
LITERATURVERZEICHNIS [25] Zehl, G.
Seite 147 und 148:
LITERATURVERZEICHNIS [54] Stewart,
Seite 149 und 150:
LITERATURVERZEICHNIS Oxyfluoride Gl
Seite 151:
LITERATURVERZEICHNIS [108] Pedersen
Seite 154 und 155:
ABBILDUNGSVERZEICHNIS 142 5.14 Scre
Seite 157:
Tabellenverzeichnis 3.1 Frequenzerh
Seite 161 und 162:
Publikationsliste Veröffentlichung
Seite 163 und 164:
9. HAUG, J.; KRUTH, H.; DUBIEL, M.;
Seite 165:
Danksagung Ich danke allen die mir
Alle anzeigen

ASAXS - Helmholtz-Zentrum Berlin

Erfolgreiche ePaper selbst erstellen

Template löschen?

Als Template speichern?