ASAXS - Helmholtz-Zentrum Berlin

1 Einführung
die nanochemische Zusammensetzungsanalyse.
Ein Literaturüberblick (siehe Kapitel 2) zeigt, dass es Auswertemethoden von ASAXS an
Zweiphasensystemen gibt, deren Anwendbarkeit stark vom Probensystem abhängt. Die Konzepte
der Berechnung von partiellen Strukturfaktoren aus ASAXS-Experimenten können in
der Regel nur auf Probensysteme angewendet werden, bei denen es nur ein resonant streuendes
Element gibt, d.h., bei Röntgenenergien in der Nähe einer Röntgenabsorptionskante
des resonant streuenden Elementes variiert nur dessen atomare Streuamplitude und die der
anderen Elemente des Probensystems sind als energieunabhängig in diesem Energiebereich
anzusehen. Diese Annahme beschränkt die Anzahl der zu untersuchenden Probensysteme mit
ASAXS.
Daraus ergibt sich die Notwendigkeit der Entwicklung einer Auswertemethode für ASAXS,
welche die tatsächlichen Energieabhängigkeiten der atomaren Streuamplituden aller Elemente
eines Probensystems berücksichtigt. Diese Methode wird es erlauben, Probensysteme mit
ASAXS zu untersuchen, bei denen die Röntgenabsorptionskanten von verschiedenen Elementen
sehr nah beieinanderliegen, wodurch die Energieabhängigkeit des Streukontrastes in diesem
Energiebereich von mehreren Elementen verursacht wird. Des Weiteren sollte die Auswertemethode
es ermöglichen, ASAXS-Experimente simultan zu analysieren, welche an verschiedenen
Röntgenabsorptionskanten durchgeführt worden sind. Diese Option wird es ermöglichen,
die Anzahl der freien Parameter des gewählten Strukturmodells zu minimieren.
Für die Entwicklung dieser neuen Auswertemethode wurde ein sehr gut geeignetes Modellsystem
ausgewählt. Im vorliegenden Fall eine Oxyfluorid-Glaskeramik, welche mit Erbium,
Ytterbium und Cadmium dotiert ist. Dieses Modellsystem bietet sich aus den folgenden
Gründen für die Entwicklung der Methode an:
• Nanopartikel in Gläsern oder Glaskeramiken sind in den meisten Fällen langzeitstabil
und liegen dispergiert vor.
• Es können ASAXS-Experimente an mehreren Röntgenabsorptionskanten durchgeführt
werden, um die Methode ausführlich zu testen. Wesentliche eigenschaftsbestimmende
Elemente des Modellsystems (Oxyfluorid-Glaskeramik) haben experimentell zugängliche
Röntgenabsorptionskanten (Erbium, Ytterbium, Blei und Cadmium).
• Die energieabhängigen Streuamplituden von Erbium und Ytterbium überlagern sich
im Röntgenenergiebereich von ungefähr 7-11 keV, wodurch eine Anwendung klassischer
Methoden nicht möglich ist.
Eine eindeutige Bestimmung der Zusammensetzung der Nanopartikel in dieser Oxyfluorid-
Glaskeramik konnte bis zum jetzigen Zeitpunkt noch nicht durchgeführt werden. In der Literatur
zu diesem System wird eine umstrittene Diskussion über die Zusammensetzung der
Nanopartikel geführt [1, 3–9]. Die Anwendung der neu entwickelten ASAXS-Auswertemethode
soll es prinzipiell ermöglichen, eine eindeutige Aussage über die Nanokristallite zu treffen. Insbesondere
soll die Frage geklärt werden, ob das Cadmium in die Nanokristalle eingebaut ist
oder nicht. Wang et al. [4] postulierten dieses, wohingegen Kukkonen et al. [3] und Dantelle
et al. [1, 2] dieses indirekt ausschließen.
1.2 Zielsetzung
Im Rahmen dieser Arbeit sollen die Strukturparameter (Form und Größe der Nanopartikel)
einer mit Erbium und Ytterbium dotierten Oxyfluorid-Glaskeramik mittels anomaler Röntgenkleinwinkelstreuung
bestimmt werden. Darüber hinaus sollte die gemittelte Zusammensetzung
der einzelnen Phasen der Glaskeramik aus diesen Untersuchungen bestimmt werden.
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