ASAXS - Helmholtz-Zentrum Berlin

9 Zusammenfassung und Ausblick
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden zwei Hauptergebnisse erzielt. Es wurde eine neue
Auswertemethodik für anomale Röntgenkleinwinkelstreuung zur nanochemischen Zusammensetzungsanalyse
für Zweiphasensysteme entwickelt. Des Weiteren wurde eine nanochemische
Zusammensetzungsanalyse mit der entwickelten Methode einer Oxyfluorid-Glaskeramik erfolgreich
durchgeführt.
Neue ASAXS-Auswertemethode
Die entwickelte Auswertemethode für ASAXS-Experimente an einem Zweiphasensystem
(beispielsweise Nanoteilchen in einer Flüssigkeit) liefert die gemittelte Nanostruktur und die
Zusammensetzungen der beiden Phasen des Systems. Die Methode basiert auf einem Zweistufenkonzept.
In einem ersten Schritt werden die experimentellen Streukurven mit einer theoretischen Modellstreukurve
angeglichen. Hierbei wird das Konzept einer simultanen nichtlinearen Regression
angewendet, d.h., es werden mehrere Streukurven simultan angeglichen, wobei bestimmte
Modellparameter für alle Kurven exakt gleich sind. Es wird gezeigt, dass diese Option die
Anzahl der zu bestimmenden freien Modellparameter für alle Streukurven um mehr als 50 %
reduziert. Im Rahmen der Arbeit wurde ein Programm in Matlab [100] entwickelt, welches die
simultane nichtlineare Regression durchführt. Weiterhin wird der Einfluss der implementierten
numerischen Algorithmen auf die Ergebnisse der nichtlinearen Regression diskutiert. Es wird
gezeigt, dass das Konvergenzkriterium für die numerische Berechnung eines Doppelintegrals
der theoretischen Modellstreukurve einen starken Einfluss auf die Ergebnisse der Regression
hat.
In einem zweiten Schritt der Auswertemethodik werden die im ersten Schritt erhaltenen
energieabhängigen Streukontraste quantitativ analysiert, mit dem Ziel die Zusammensetzung
der beiden Phasen des Systems zu extrahieren (nanochemische Zusammensetzungsanalyse).
Für diesen Zweck wurde eine Regressionsroutine in Mathematica [122] entwickelt, welche zusätzliche
Randbedingen der freien Parameter während der Regression berücksichtigt. Ist es
nicht möglich, eine physikalisch-chemisch akzeptable Lösung für die Zusammensetzung der
Phasen zu ermitteln, ist das angenommene theoretische Strukturmodell im ersten Auswerteschritt
als falsch anzunehmen, d.h., die beiden separaten Auswerteschritte wechselwirken
miteinander, wodurch es möglich ist, Strukturmodelle auszuschließen bzw. zu bestätigen.
Nanochemische Zusammensetzungsanalyse einer Oxyfluorid-Glaskeramik
Die Anwendung der entwickelten Auswertemethodik zur nanochemischen Zusammensetzungsanalyse
mittels ASAXS auf eine Oxyfluorid-Glaskeramik liefert sowohl die gemittelte
Zusammensetzung der kristallinen Nanopartikel als auch die Zusammensetzung der amorphen
Glasmatrix. Die Nanostruktur der untersuchten getemperten Glaskeramik (bei 405 ◦ C
für 30 Minuten) lässt sich durch Rotationsellipsoide mit einer Dimension von 17.7 ± 3.9 nm
und 6.4 ± 1.4 nm für die beiden Achsen beschreiben. Eine Antwort auf die Frage, ob es sich
hier um ein abgeplattetes (oblates) oder ein verlängertes (prolates) Rotationsellipsoid handelt,
kann nicht eindeutig aus den durchgeführten Experimenten ermittelt werden. In der vorlie-
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