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178KAPITEL 6. KOPPLUNG VON LASERSPEKTROSKOPISCHEN METHODEN MIT MASSENSPEKTRO 6.2.2 Anwendung: RIMS an Actiniden Ein Beispiel für den experimentellen Aufbau einer RIMS Apparatur ist in Abbildung 6.2 schematisch dargestellt. Hier werden drei Titan-Saphir-Laser (Ti:Sa, § 8.4) von einem gepulsten Nd:YAG-Laser (§ 5.2) gepumpt. Die Ionen werden dann in einem Flugzeitmassenspektrometer (TOF) nachgewiesen. Ti:Sa 2 Ti:Sa 3 Nd:YAG Ti:Sa 1 BBO Flugzeitmassenspektrometer Detektor 2 Detektor 1 Reflektionsgitter Beschleunigungsgitter Faser Filament Abbildung 6.2: Experimenteller Aufbau der RIMS mit Nd:YAG / Titan-Saphir-Lasersystem und Flugzeitmassenspektrometer [Grün01] Das Titan-Saphir-Lasersystem [Grün01], [Klop97] muß die atomaren Übergänge aller Anregungsschritte möglichst gut sättigen, d.h. hinreichende Pulsenergie besitzen, um eine hohe Effizienz des Gesamtsystems zu erreichen. Zudem ist eine hohe Repetitionsrate wünschenswert, um einen großen Anteil der kontinuierlich abdampfenden Atome mit dem Laser zu ionisieren. Ein 20 Hz Laser mit 10 ns Pulslänge leuchtet nur einen sehr geringen Bruchteil der Zeit, man spricht von einem ’ dutycycle‘ von 20 Hz×10 −8 s= 2 × 10 −7 und viele Atome würden aus dem Wechselwirkungsvolumen herausdiffundieren ohne den Laser ’ gesehen‘ zu haben. Ein solcher
6.2. RESONANZIONISATIONSMASSENSPEKTROMETRIE (RIMS) 179 Laser wäre für RIMS ungeeignet. Das hier verwendete hochrepetierende System mit 6.6 kHz bei 70 ns (siehe unten) hat einen dutycycle von immerhin 6600 Hz×7 × 10 −8 s= 4.6 × 10 −4 Als Pumplaser kommt ein intern frequenzverdoppelter Nd:YAG-Laser zum Einsatz [Grün01], [Klop97] (6.6 kHz, 50 W bei 532 nm, Die Pulslänge 200 ns bis 600 ns). Die große Pulslänge erlaubt nicht das Pumpen von Farbstofflasern, die sich vor allem in Verbindung mit Kupferdampflasern für spurenanalytische Untersuchen bewährt haben. Statt dessen kommen die bereits erwähnten drei baugleichen durchstimmbaren Titan-Saphir-Laser (Ti:Sa) zum Einsatz, die durch die lange Fluoreszenzlebensdauer des Kristalls die gesamte Pulsenergie des Pumplasers speichern können. Der Titan-Saphir-Kristall zeigt ein breites Fluoreszenzspektrum im Bereich von ca. 700 – 1100 nm mit einer hohen Zerstörschwelle, die den Einsatz mit hohen Pulsleistungen ermöglicht. Die Ti:Sa-Laser sind in Z-Resonatorform aufgebaut. Der Kristall ist zwischen Hohlspiegeln angebracht und der Pumpstrahl des Pumplasers wird mit Hilfe einer Linse in den Kristall fokusiert. Die Wellenlänge wird mittels doppelbrechender Kristalle (Birefringent-Filter) und eines darauf abgestimmten Etalons auf ca. (2 – 3) GHz verringert. Über Pockelszellen werden alle drei Laser synchronisiert. Der verfügbare freie Spektralbereich der Ti:Sa-Laser liegt abhängig von den wellenlängenselektiven Elementen typisch zwischen 730 und 880 nm. Die Pulslänge der Ti:Sa-Laser beträgt typischerweise 70 ns, die Ausgangsleistung zwischen 1.5 und 3 W ( ˆ=0.5 mJ pro Puls). Für das Element Plutonium, wie auch für viele weitere Actinide, ist die Ionisationsenergie ca. 6 eV. Somit bietet sich ein dreistufiges Anregungsschema im sichtbaren Wellenlängenbereich an. Tabelle 6.2 zeigt eine mögliche Anregungsleiter und verdeutlicht gleichzeitig wie gering die Isotopieverschiebung der Übergänge, insbesondere beim dritten Schritt, ist. Tabelle 6.2: Für das Titan-Saphir-Lasersystem verwendete Wellenlängen der Anregungsleiter für alle relevanten Plutoniumisotope, sowie Linienbreiten und Sättigungsleistungen [Grün01] Isotop λ1 [cm −1 ] λ2 [cm −1 ] λ3 [cm −1 ] 238 Pu 23766,40(2) 11802,45(2) 13028,80(2) 239 Pu 23766,32(2) 11802,52(2) 13028,80(2) 240 Pu 23766,16(2) 11802,59(2) 13028,81(2) 241 Pu 23766,11(4) 11802,64(4) 13028,79(4) 242 Pu 23765,98(2) 11802,72(2) 13028,81(2) 244 Pu 23765,75(2) 11802,84(2) 13028,81(2) Linienbreite [cm −1 ] ≈ 0,18 ≈ 0,12 ≈ 0,57 Sättigungsleistung [mW] 2 30 400
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ii INHALT Inhalt 0 Vorwort 1 1 Einl
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halten. Herrn Prof. Horst Geckeis g
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4 KAPITEL 0. VORWORT die in der Act
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6 KAPITEL 1. EINLEITUNG 1954 Basov
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268 INDEX Laserablation, 186, 191 L
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