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180KAPITEL 6. KOPPLUNG VON LASERSPEKTROSKOPISCHEN METHODEN MIT MASSENSPEKTRO
Der erste Schritt liegt im UV-Bereich der nur durch Verdopplung eines Ti:Sa-Lasers mit einem
BBO-Kristall (§ 4.4) zugänglich ist. Bedingt durch die große Pulsdauer und vergleichsweise
hohe Divergenz der Laser ist die Effizienz recht gering (ca. 8%). Übergänge zu niedrigen atomaren
Energieniveaus benötigen im allgemeinen geringe Sättigungsenergien, weshalb für die
Verdopplung der erste Anregungsschritt gewählt wurde.
Ein kleiner Teil des Lichts jedes Ti:Sa-Lasers wird am Ausgang des Lasers für die Bestimmung
der Wellenlänge (Wavemeter) sowie des zeitlichen Überlapps der drei Laserstrahlen zueinander
(Photodioden) ausgekoppelt. Die drei Ti:Sa-Laserstrahlen werden überlagert und in eine
Multimodefaser eingekoppelt, die das Laserlicht zur Quellenregion des Flugzeitmassenspektrometers
transportiert.
Für die Ionisation ist es wichtig, daß das Plutonium atomar und nicht als Molekül (z.b.
Oxid) vorliegt. Eine effiziente, Methode zur Erzeugung eines Atomstrahls für Actiniden ist
das Sandwichfilament [Eich96]. Plutonium wird durch Elektrolyse als Pu(OH)4 auf eine Tantalunterlage
abgeschieden und mit einer Sputteranlage mit einer Titanschicht von ca. 1 µm
überzogen. Beim Heizen des Filaments wird das Pu(OH)4 zu Plutoniumoxid umgewandelt, im
Titan zu atomarem Plutonium reduziert und von der heißen Oberfläche des Filamentes abgedampft.
Bei der Überlagerung des Atomstrahls mit den eingekoppelten Laserstrahlen kommt
es zur resonanten Ionisation. Die Masse der erzeugten Ionen wird dann in einem Flugzeitmassenspektrometer
(TOF) bestimmt (Abb. 6.2).
Die hohe Selektivität der RIMS führte zu vielfältigen Anwendungen. In der Grundlagenforschung
wurde die RIMS unter anderem zur Bestimmung der Isotopieverschiebung und des
Kernmoments von kurzlebigen Radionukliden [Hube03], [Klug04], der Messung der Ionisationsenergie,
von Sm [Schm04], Gd [Bush03], oder von Actinium (Z = 89) bis Einsteinium
(Z = 99) [Köhl97], [Erdm98] genutzt. Spezielle Anwendungsbereich der RIMS sind die
Analytik langlebiger Radionuklide im Ultraspurenbereich mit Nachweisgrenzen von ≈ 10 6
Atomen pro Probe (Übersichtsartikel [Wend99]) Zu nennen sind hier Uran [Dono84], Neptunium
[Trau92, Rieg93] oder Plutonium [Pass97, Nunn98, Trau04, Grün04, Bürg05b] sowie
135,137 Cs [Pibi04], 89,90 Sr, 99 Tc [Pass97, Wend99, Trau04], Gadolinium [Blau02] oder 41 Ca
[Wend00, Mül00, Bush01], die zum Teil für kosmochemische, chronometrische oder medizinische
Studien eingesetzt werden. Ebenso ist die Bestimmung von Spurenmengen von Edelmetallen
wie Gold, Platin, Rhodium, Paladium möglich [Payn94, Dimo03].
6.2.3 Ultraspurenanalyse von Plutonium
Eine wichtige Anwendung der RIMS ist die Spurenanalyse von Plutonium. In der Natur
kommt Plutonium in Ultraspurenmengen hauptsächlich als 239 Pu und 240 Pu vor, resultierend