abstracts - Институт катализа им. Г.К. Борескова

OP-I-23установлению корреляций каталитической активности (температура зажиганияреакции) с электронной (зарядовое состояние) и геометрической структурой (размернаночастиц, взаимодействие с носителем) непосредственно активного компонентапалладия.В качестве носителей использованы псевдобемит, γ-Al 2 O 3 , CeO 2 , CeO 2 -Al 2 O 3 .При исследовании палладиевых катализаторов на основе носителей псевдобемита иγ-Al 2 O 3 было установлено, что для этих катализаторов характерна высокая температуразажигания ~150 o C и замедленный выход на максимальную величину конверсии (рис.1а, кр. 1). Предварительный термический отжиг катализаторов при повышенныхтемпературах 600 o С и 800 o С приводит к более быстрому выходу на максимальнуюконверсию, но температура зажигания практически не меняется.При модифицировании поверхности псевдобемита или γ-Al 2 O 3 наноразмернымичастицами CeO 2 происходит резкое увеличение активности катализаторов (рис. 1а,кр. 2). Аналогичные результаты достигнуты при использовании метода гомогенногоосаждения солей церия и алюминия в виде смешанного оксида с последующимнанесением наночастиц палладия. Однако только в случае использования CeO 2 какнанодисперсного носителя получены наилучшие характеристики (T 50 = 40 o C, т.е. приТ = 40 o С конверсия 50 %) (Рис. 1а, кр. 3).a)Конверсия СО130,90,82б)336.9337.7Pd3d1 - Pd/Al 2O 32 - Pd-CeO 2/Al 2O 33- Pd/CeO 20,70,61336.4230,50,410,30,20,100 50 100 150 200 250 300 350Температура, °С336 340 344Энергия связи (эВ)Рис. 1. а) Конверсия СО в реакции окисления СО в зависимости от температуры. б)Фотоэлектронные спектры Pd3d. 1 – катализатор Pd/псевдобемит; 2 – Pd-CeO 2 /псевдобемит; 3 – Pd/CeO 2 . Перед испытанием катализаторы прокалены приТ = 400 o С.Исследование методом РФЭС показывает, что активный компонентхарактеризуется высокими значениями Е св (Pd3d 5/2 ) в интервале 336-338 эВ,свидетельствуя о его ионном состоянии Pd 2+ как в составе PdO (Е св = 336.6-337.0 эВ),так и в составе смешанного соединения Pd x Ce y O z . Данные микродифракции указывают129