abstracts - Институт катализа им. Г.К. Борескова

OP-III-28Цель настоящей работы состоит в исследовании механизма реакции неоднородногоадсорбционного слоя, состоящего из островков NO ads /1×1, сформированного нареконструированной поверхности Pt(100)-hex, с водородом. Работа выполнялась наспектрометре VG ADES 400 с применением методов спектроскопиихарактеристических потерь энергии электронов высокого разрешения (СХЭЭВР) итемпературно программированной реакции (ТПР).Адсорбция NO при 300 К на реконструированной поверхности приводит кобразованию двух молекулярных состояний, связанных, соответственно, с участкамиструктуры 1×1 (NO 1×1 ) и структурными дефектами (NO def ). Нагрев островков NO ads /1×1в вакууме при 375 К вызывает десорбцию части молекул в основном из состоянияNO def . Активация при температуре 425 К приводит к полному исчезновению состоянияNO def , уменьшению покрытия по NO 1×1 и образованию O ads за счет диссоциации NO.Реакция водорода при 300 К с островками NO ads /1×1, активированными при 375 К,идет с последовательным удалением двух состояний NO ads . Сначала в течениепродолжительного времени, соответствующего периоду индукции, происходитисчезновение минорного состояния NO def , после чего протекает быстроевзаимодействие с основным состоянием NO 1×1 .В начале реакции водорода с островками, активированными при 425 К,наблюдается быстрое исчезновение O ads , после чего в течение индукционного периодапроисходит накопление и далее расходование имидо частиц NH ads . Из анализаспектральных характеристик NH ads частиц установлено, что они локализованы наструктурных дефектах. Образование NH ads предположительно происходит в результатегидрирования атомов азота, стабилизированных на структурных дефектах последиссоциации молекул NO def . По окончании индукционного периода, характеризуемогополным расходованием имидо частиц, начинается этап быстрого взаимодействияводорода с NO 1×1 .В обоих рассмотренных выше случаях начальный этап титрования островковNO ads /1×1 водородом, связанный с периодом индукции, реакция локализуется в областиструктурных дефектов (в первом случае затрагивая молекулы NO def , а во втором случаепротекая через промежуточное образование имидо частиц). Для более точногоопределения мест на поверхности, на которых происходит инициирование реакции, впоследовательности операций (i) адсорбции NO до субмонослойного покрытия, (ii)активации нагревом в вакууме при ∼ 400 К, (iii) адсорбции NO при 300 К до насыщения381