abstracts - Институт катализа им. Г.К. Борескова

OP-III-35TНЕ MECHANISM OF THE CO 2 AND CH 4 INTERACTION ON Ru-Co/Al 2 O 3Shapovalova L.B., Zakumbaeva G.D., Zhurtbaeva A.A., Shlygina I.A.D.V. Sokolsky Institute of Organic Catalysis and Electrochemistry MS&HE RK,Almaty, KazakhstanE-mail: orgcat@nursat.kzМЕХАНИЗМ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ СО 2 И МЕТАНА НА Ru-Cо/Al 2 O 3Шаповалова Л.Б., Закумбаева Г.Д., Журтбаева А.А., Шлыгина И.А.Институт органического катализа и электрохимии им. Д.В. СокольскогоМинистерства образования и науки Республики Казахстан; Алматы, Республика КазахстанE-mail: orgcat@nursat.kzПроблема утилизации парниковых газов (метан, диоксид углерода) и ее решениедля охраны окружающей среды имеет актуальное значение.В данной работе исследовано взаимодействие СО 2 с метаном на Ru-Co/Al 2 O 3катализаторе кластерного типа. Процесс проводили в проточной установке приварьировании температуры от 473 до 723К и давления от 0,1 до 1,0 МПа. В работеиспользовали смесь СО 2 :СН 4 :Ar = 1:0,5:6,0. Скорость подачи смеси реактантов 150-200 ч -1 .Основными продуктами взаимодействия СО 2 и метана на Ru-Co / Al 2 O 3 -катализатореявляются С 1 - С 4 - спирты, кислоты и альдегиды. При давлении 0,35 МПа и 573 Кконверсия метана составляет 25,0%. Процесс идет не селективно, обнаружены:формальдегид (1,4%), метанол (3,8%), этанол (2,7%), уксусный (1,4%) и пропионовый(8,6%) альдегиды, муравьиная (10,8%), уксусная (20,2%), пропионовая (35,5%) имасляная (19,5%) кислоты. Повышение давления до 0,6 МПа (573К) снижает степеньпревращения метана до 12,6%. В катализате присутствуют уксусная (31,5%),пропионовая (28,1%), масляная (8,6%) кислоты, метанол (7,6%), бутанол-2 (2,1%), н-бутанол (3,8%), пропионовый альдегид (17,8%) формальдегид (1,9%).Для выяснения механизма адсорбции и взаимодействия СО 2 и метана былипроведены квантово-химические расчеты в рамках полуэмпирического метода ZINDOв сочетании с методом РМХ/ ПА. Расчеты модели « кластер+СО 2 » показали , чтомолекула СО 2 способна внедрятся в моно и биметаллические кластеры кобальта ирутения, процесс энергетически выгоден. При адсорбции СО 2 увеличивается длинасвязи О-С-О от 1,23 Ǻ в свободной молекуле до 1,38- 1,39 Ǻ на кластере 4Со. Накластере 4Ru длина связи возрастает до 1,42 Ǻ. В случае биметаллического 2Со-2Ru-399