abstracts - Институт катализа им. Г.К. Борескова

KS-III-2которая в силу своей универсальности привлекает особое внимание исследователей –начиная с конца 70-х, примерно раз в десять лет предпринималась попытка создания insituРФЭС спектрометра.Один из таких спектрометров высокого давления, специально разработанныйфирмой Vacuum Generators, эксплуатируется в Институте катализа им. Г.К. БоресковаСО РАН. Его первоначальная адаптация к проведению in-situ исследованийкаталитических реакций при давлениях до 10 -2 мбар была осуществлена в лабораторииметаллических катализаторов [1]. Последующая модернизация спектрометра позволилаувеличить давление газовой фазы во время проведения РФЭС измерений до0.2-0.3 мбар [2], что всего лишь в несколько раз меньше, чем максимальные давления,используемые в современных спектрометрах, пристыкованных к стационарнымисточникам синхротронного излучения ALS (Беркли, США) и BESSY (Берлин,Германия) [3], возможности которых будут также обсуждены в данной презентации.Следует, однако, отметить, что измерения в миллибарном диапазоне давлений неозначают a-priori проведение реальных in-situ исследований механизмовкаталитических реакций. Действительно, поверхностные частицы, обнаруживаемые наповерхности катализаторов при повышенных давлениях, не обязательно являютсякаталитически активными или интермедиатами реакции. Результаты, представленные вданной работе, показывают, что решение данной проблемы может быть достигнуто,если охарактеризование поверхности катализатора будет совмещено с тестированиемкаталитических свойств (активность и селективность) методами масс-спектрометрииили газовой хроматографии. Эффективность данного подхода будетпродемонстрирована на ряде примеров, среди которых исследование реакцийокисления СО на поверхности Pt, парциального окисления метанола в формальдегид намеди, разложения метанола на палладии и эпоксидирования этилена на серебре. Былопоказано, что во всех случаях удается активировать поверхность и обеспечитьпротекание реакций в миллибарном диапазоне давлений, что дало возможностьисследования работающих катализаторов поверхностно-чувствительными методами.Были идентифицированы каталитически активные частицы и интермедиаты реакции,изучена их природа, сделаны выводы об их роли в каталитических реакциях.Предложены или уточнены механизмы реакций.Например, эпоксидирование этилена в присутствии модельного серебряногокатализатора (поликристаллическая фольга) было изучено методами РФЭС in situ иреакционной масс-спектрометрии с переносом протона (ППР-МС). Основным54