abstracts - Институт катализа им. Г.К. Борескова

OP-III-37При исследовании влияния мономолекулярной (А) и диссоциативной (В 2 ) адсорбции наравновесную форму и морфологию поверхности активной частицы с учетом притяжениямежду адсорбатом и соседними атомами металла было показано [11], что: 1) Изотермыадсорбции (при заданных энергиях взаимодействия адсорбат-металл) расположены выше(т.е. равновесное покрытие поверхности адсорбированным веществом увеличивается), чемизотерма адсорбции Ленгмюра, что объясняется наличием притяжения между адсорбатоми металлом (увеличивается энергия активации десорбции). 2) Введение в модель энергийвзаимодействия адсорбат-металл приводит к значительному изменению морфологииповерхности нанесенной активной частицы металла и ее формы. 3) Индуцированноеадсорбцией изменение формы наночастиц обусловлено совместным действием следующихфакторов: а) диффузией поверхностных атомов металлической наночастицы подвоздействием температуры; б) энергетическим взаимодействием диффундирующихатомов металла и адсорбированных частиц; в) возможностью десорбции адсорбированныхчастиц. После отключения давления в газовой фазе частица возвращается к равновеснойформе, характерной для заданной температуры. Аналогичные обратимые измененияформы, происходящие в процессе адсорбции газов на металлическую наночастицу, былинедавно обнаружены методом трансмиссионной электронной микроскопии in situ [13].Статистические решеточные модели, основанные на методе Монте-Карло, в отличие отдетерминистских (системы дифференциальных уравнений), дают уникальнуювозможность изучать зависимость кинетики гетерогенных каталитических реакций отразмера и формы нанесенных активных частиц.Литература:[1] M. Che, C.O. Bennett. Adv. Catal., 1989, 36, 55-160.[2] V.P. Zhdanov, B. Kasemo. Surf. Sci. Rep., 2000, 39 (2-4), 25-104.[3] V.P. Zhdanov. Surf. Sci., 2002, 500, 966-985.[4] V.I. Elokhin, A.V. Myshlyavtsev. Catalytic processes over supported nanoparticles: Simulation.Dekker Encyclopedia of Nanoscience and Nanotechnology. J.A. Schwarz, C.I. Contescu andK. Putyera, Eds.; Marsel Dekker, Inc.: New York, 2004; pp. 621-632.[5] V.P. Zhdanov, B. Kasemo. J. Catal., 1997, 170 (2), 377-389.[6] V.P. Zhdanov, B. Kasemo. Surf. Sci., 1998, 405 (1), 27-37.[7] V.P. Zhdanov, B. Kasemo. Phys. Rev. Lett., 1998, 81 (12), 2482-2485.[8] F. Gracia, E.E. Wolf. Chem. Eng. Jour., 2001, 82 (1-3), 291-301.[9] A.S. McLeod. Catal. Today, 1999, 53 (2), 289-302.[10] E.V. Kovalyov, E.D. Resnyanskii, V.I. Elokhin, B.S. Bal’zhinimaev, A.V. Myshlyavtsev. Phys.Chem. Chem. Phys., 2003, 5, 784-790.[11] Е.В. Ковалев, В.И. Елохин, А.В. Мышлявцев, Б.С. Бальжинимаев. Доклады РоссийскойАкадемии Наук, 2001, 381, 795-799.[12] R.M. Ziff, E. Gulari, Y. Barshad. Phys. Rev. Lett., 1986, 56, 2553-2558.[13] P.L. Hansen, J.B. Wagner, S. Helveg, J.R. Nostrup-Nilsen, B.S. Clausen, H. Topsøe. Science,2002, 295 (5562), 2053-2055.407