Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

Cas de la NaY :................................................................................................. 173IV.2. Effet de la taille du cluster sur les différents aspects structuraux, énergétiques etvibrationnels ....................................................................................................................... 177 Adsorption du CO sur le modèle Y 16T Na ........................................................... 179 Adsorption de CO sur le modèle Y 16T Cu,M ....................................................... 183IV.3. Proposition de l’attribution des spectres IR de CO adsorbés dans les faujasiteséchangées au Cu I et au Na + ................................................................................................. 185V. CONCLUSIONS ........................................................................................................ 188VI. ANNEXES ................................................................................................................. 190Références Bibliographiques .............................................................................................. 193CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DESFAUJASITES NaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLODANS L’ENSEMBLE GRAND CANONIQUEI. INTRODUCTION ...................................................................................................... 200II. MODELES MICROSCOPIQUES UTILISES POUR REPRESENTER LES FAUJSITESET LE MONOXYDE DE CARBONE ................................................................................ 202II.1. Modèles des faujasites X et Y échangées au sodium ............................................. 202II.2. Modèle du monoxyde de carbone ......................................................................... 203III. CHAMPS DE FORCES UTILISES POUR DECRIR LES INTERACTIONS CO/CO ETCO/FAUJASITE ................................................................................................................ 204III.1 Paramétrisation des potentiels décrivant les deux interactions Na + SII/CO etNa + SIII’/CO à l’aide des calculs DFT ............................................................................... 208III.1.1 Modèles et méthodes utilisés dans les calculs DFT ........................................ 208 Choix de la base appropriée .............................................................................. 211III.1.2 Détermination et Paramétrisation des fonctions d’énergie potentielle ............. 215IV. SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLE GRAND CANONIQUE DEL’ADSORPTION DE CO DANS LES FAUJSITES NaX et NaY ....................................... 217IV.1. Méthodologie .................................................................................................... 217IV.2. Résultats et discussions ..................................................................................... 218IV.2.1. Cas des cations fixes .................................................................................. 218IV.2.1.A. Validation de la paramétrisation du champ de forces .............................. 218IV.2.1.B. Isothermes d’adsorption de CO - Comparaison NaY/NaX ...................... 220IV.2.1.C. Enthalpie et Mécanisme microscopique d’adsorption de CO................... 220IV.2.2. Cas des cations mobiles ............................................................................. 224V. CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES ...................................................................... 226Références bibliographiques ……………………………………………………………….229CONCLUSION GENERALE……………………………………………………………23410