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CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUEa)b) c)Figure 9. Arrangement des molécules de CO dans la faujasite NaY à différents taux de recouvrement : faible (a),intermédiaire (b), et élevé (c). Même à des taux élevé, CO reste en interaction avec les cations du site II dans unrapport de 1:1.Le profil décroissant de l’enthalpie d’adsorption de CO dans la NaX peut aussi êtreinterprété à partir des configurations GCMC générées pour des taux de recouvrement de COdifférents. Ainsi, pour des faibles pressions, nous avons vu que CO interagitpréférentiellement avec les cations sodium en sites III’ (Figure 10 – a). Au fur et à mesureque la pression du CO augmente, les molécules CO restent en interaction avec les cations ensite III’ qui, contrairement aux cations des sites II dans la NaY, deviennent environnés pardeux molécules de CO aboutissant à la formation des espèces Na-(CO) 2 . En même temps,mais d’une façon beaucoup moins marquée, des molécules de CO commencent à interagiravec des cations en site II. La « solvatation » des cations des sites III’ par plus d’une moléculede CO, et l’occupation des sites II qui sont moins énergétiques que les sites III’ conduisent àune diminution de l’énergie globale de l’interaction CO/NaX. Combinée avec la faibleaugmentation de l’énergie adsorbat – adsorbat qui augmente avec le taux de recouvrement, ils’en suit un profile décroissant de l’enthalpie d’adsorption de CO en fonction durecouvrement. Ce résultat est cette fois équivalent à celui observé pour l’adsorption de CO 2dans la NaX, où les mêmes observations ont été mises en évidence : occupation des cations en222
CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUEsite III’ au début du phénomène de l’adsorption, solvatation de ces cations par deux moléculesde CO 2 avec l’augmentation du taux recouvrement, puis occupation moins marquée descations en site II.Reste à noter que toutes ces interactions qu’on vient de mettre en évidence dans la NaY et laNaX sont celles entre des Na + et des molécules de CO interagissant par l’atome de carbone.a)b) c)Figure 10. Arrangement des molécules de CO dans la faujasite NaX à différents taux de recouvrement : faible(a), intermédiaire (b), et élevé (c). A forte pression, CO interagit avec les cations de Na en site III’ dans unrapport 2:1 (CO : Na), et d’une façon moins marquée avec les cations du site II.Nous pouvons signaler aussi que dans le cas de la NaX, les simulations GCMC ont pumettre en évidence la formation d’une double interaction de CO, similaire à celle observéedans le chapitre précédent, dans laquelle CO interagit simultanément avec un cation Na + ensite III’ via son atome de carbone et avec un cation en site II via son atome d’oxygène(Figure 11). Ce résultat, au delà de renforcer notre hypothèse du chapitre précédent sur laformation de ce type d’arrangement particulier dans les zéolithes de type faujasite, montre quenotre modèle utilisé pour décrire CO, et nos champs de force développés pour décrire lesinteractions Na/CO sont capables de décrire les deux types d’interactions possibles de COmises en évidence dans la littérature: son interaction via son atome de carbone, et celle via sonatome d’oxygène.223
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