Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUELes différentes courbes d’énergie potentielle ainsi obtenues pour l’interaction du COvia ces deux extrémités avec à la fois Na + en site II et en site III’ sont représentéesrespectivement dans les parties a et b de la Figure 5.a) b)Figure 5. Courbes d’énergie potentielle représentant l’interaction du CO via ses deux extrémités: carbone (bleu)et oxygène (rouge) avec un cation de Na + en site II (a) et un cation de Na + en site III’ (b).Ces courbes ont été ensuite paramétrées à l’aide d’une combinaison d’un termecoulombien et d’un potentiel du type Buckingham (Équation 2) dont le choix a été justifiépar la forme des courbes. Les paramètres A, C et ρ correspondants à chaque typed’interactions ont été regroupés dans le Tableau 7.Pairs d’ions A (ev) (Å) C (ev.Å 6 )Na + (SII) – C (CO) 5600 4,19 31,8Na + (SII) – O (CO) 5000 3,75 31,8Na + (SIII’) – C (CO) 5300 4,22 31,8Na + (SIII’) – O (CO) 4750 3,78 31,8Tableau 7. Paramètres du potentiel Buckingham déterminés à partir des calculs DFT décrivant l’interaction dumonoxyde de carbone avec un cation de sodium en site II et en site III’Une fois cette étape franchie, nous avons réalisé une série de simulation Monte Carlo surles deux faujasites à très basse pression de CO afin de valider ces champs de force. L’idéeétait de voir comment ces simulations vont prédire l’interaction du CO avec les deux systèmesd’un point de vue structural et énergétique, et de comparer les résultats ainsi obtenus avec216