Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUE(a) NaY(b) NaXFigure 6. Arrangement du CO dans les faujasites NaX (a) et NaY (b) à très faible taux de recouvrement. Dansles deux cas un complexe Na-CO linéaire a été formé avec une distance Na-C (CO) plus courte (2.64 Å) dans NaXpar rapport à NaY (2.69 Å)Dans la NaX, les configurations ont montré qu’à faible taux de recouvrement, CO interagitpréférentiellement avec les cations de sodium en sites III’ formant, dans ce cas aussi, uncomplexe Na-C-O linéaire caractérisé par une distance moyenne Na + SIII’-C (CO) égale à 2.64 Å(Figure 6 et Figure 7), encore une fois en bon accord avec les calculs DFT précédents quinous conduisaient à une distance Na + SIII’-C (CO) moyenne de 2.644 Å. Cette distance, qui estlégèrement plus faible que celle calculée dans le cas d’un Na + en site II pour la NaY, permetd’expliquer que l’interaction est la plus forte dans la NaX.Nous constatons que les résultats obtenus à parti des simulations Monte Carlo menées à faibletaux de recouvrement sont en très bon accord avec ceux extraits d’une part de nos calculsDFT et d’autre part de diverses observations expérimentales obtenues par spectroscopie IR etmicrocalorimétrie . Cette étape nous permet de valider l’ensemble de la méthodologie baséesur l’utilisation de champs de force pour traiter l’adsorption de CO dans les faujasites.a) 2,5b) 82.64Å7262.69Å1,5541320,51000 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10g (r)Distance (Å)g(r)Distance (Å)Figure 7. Fonctions de distribution radiale: (a) Na + SII-C (CO) et (b) Na + SIII’-C (CO) calculées à 300K à faible taux derecouvrement de CO respectivement dans les faujasites NaY et NaX.219