Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CHAPITRE 4. ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE DE L’ADSORPTION DU MONOXYDE DECARBONE DANS LES FAUJASITES ECHANGEES AUX CuI ET AUX Na+Le matériau et les méthodes de calculs étant décrits, il nous reste maintenant à présenterl’adsorbat, le monoxyde de carbone, et les principaux résultats antérieurs obtenus de sonadsorption dans les zéolithes, en particulier les faujasites échangées aux Cu I et aux Na + . Nousnous attacherons en particulier aux aspects thermodynamiques et spectroscopiques de cetteadsorption.Ce chapitre va être organisé comme suit : nous commençons tout d’abord parprésenter la molécule de CO libre, et les différents types d’interaction mis en évidencelorsqu’il interagit avec un cation métallique. Nous passerons ensuite à l’étude de CO dans leszéolithes, où nous présentons tout d’abord les différents modes d’adsorption proposés pourcette molécule, puis nous ferons un récapitulatif de toutes les études antérieures traitant sonadsorption dans les faujasites échangées aux Cu I et aux Na + , en particulier celles liées àl’étude de son spectre IR et de la déterminationd’adsorption.de ses propriétés thermodynamiquesII. LE MONOXYE DE CARBONE : STRUTUREELECTRONIQUE, ET INTERACTION AVEC LESCATIONS METALLIQUESII.1. Structure électronique de COUne étape préliminaire avant de commencer à parler de l’adsorption de CO dans leszéolithes et à détailler les différents types d’interactions qui peuvent être mises en jeu, c’est deprésenter la structure électronique de cette molécule (Figure 1 et Tableau 1).Pour assurer la formation de la molécule de CO, les deux orbitale 2s et 2pz (c’est la pzparce qu’on considère l’axe z comme étant l’axe principal de la molécule) de chaque atomes’hybrident pour former deux orbitales atomiques hybrides sp dirigées selon l’axe de lamolécule, mais orientées chacune dans un sens différent : ainsi, une orbitale pointe d’unatome vers l’autre (que je nomme sp(1)), alors que l’autre orbitale pointe dans le sensinverse (sp(2)). Selon la théorie CLOA (Combinaison Linéaire des Orbitales Atomiques), lacombinaison de l’orbitales sp(1) de chaque atome avec celle qui lui est équivalente sur l’autreatome, aboutit à la formation d’une orbitale moléculaire (OM) liante: la 3 et d’une autre trèshaute en énergie ‘fortement’ anti-liante : la 6* (on peut voir clairement le caractère anti-liantde cette orbitale à partir des couleurs des lobes développés sur chaque atome représentés dans104