Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CHAPITRE 1. LES ZEOLITHES : PRESENTATION, STRUCTURE, ET MODELISATIONIII. MODELISATION DES ZEOLITHESLa progression rapide des puissances des ordinateurs et en parallèle le développementdes méthodes de calculs pendant les dernières années ont permis à la modélisation de devenirun outil très pratique et performant, parfois exigé, dans la plupart des domaines de recherche.Dans la science des zéolithes, un survol rapide de la littérature montre que la modélisation aacquis une place très importante comme en témoigne l’augmentation énorme du nombre desétudes publiées là-dessus tous les ans 50 . Ainsi la modélisation fournit des informationspratiques et essentielles sur la structure et la réactivité des zéolithes et aussi sur lesphénomènes d’adsorption et de diffusion des molécules dedans. Dans certains cas, certainesde ces informations ne sont pas accessibles par les outils expérimentaux ce qui met enévidence l’intérêt de la complémentarité de ces approches dans l’étude de ces systèmes.Deux types de traitement sont généralement utilisés pour modéliser les zéolithes. Lepremier est fondé sur des techniques quantiques, alors que le second est fondé sur dessimulations classiques. Dans ce qui suit, je vais décrire brièvement chacune des deuxtechniques.Parmi les techniques de simulations classiques les plus répandues on peut citer la méthodeMonte Carlo (MC) et la méthode de dynamique moléculaire (DM). 51-56 Ces méthodes sontcapables de décrire avec précision la structure et la dynamique des zéolithes et sont aussiutilisés pour étudier les phénomènes d’adsorption (physisorption), et le transport de moléculesdans les pores dans les zéolithes. La pertinence de ces techniques repose sur deux critèresessentiels : d’une part, l’élaboration des modèles fiables capables de bien décrire le matériauhôte (la zéolithe dans notre cas), et d’autre part, la mise en œuvre des champs de forcescapables de décrire le plus exactement possible toutes les interactions existants dans lesystème en étude. Deux modèles ont été reportés dans la littérature pour représenter le réseauzéolithique, où on est amené ou pas à distinguer les atomes métalliques i.e. Si et Al. Dans lepremier modèle, dit modèle de « T-atome » les atomes d’aluminium et de silicium ne sont pasdistingués, et une seule charge est alors utilisée sur les deux atomes. Alors que dans ledeuxième, dit modèle « explicite », les deux atomes sont distingués.Malgré l’efficacité des simulations classiques dans l’étude des phénomènes d’adsorption et dediffusion, ces derniers sont incapables d’étudier la chimisorption ni les processus réactionnelscatalysés par les zéolithes. En effet, la description de la formation et/ou de la destruction desliaisons qui auront lieu au cours d’une réaction chimique nécessite de prendre en compte34