Zalfa NOUR Modélisation de l'adsorption des molécules à fort ...

CHAPITRE 6. EVALUATION DES PROPRIETES D’ADSORPTION DES FAUJASITESNaX et NaY VIS-A-VIS DU CO : SIMULATIONS MONTE CARLO DANS L’ENSEMBLEGRAND CANONIQUEIII.1.2 Détermination et Paramétrisation des fonctions d’énergiepotentielleLes fonctions d’énergie potentielle décrivant les interactions Na + SII/CO et Na + SIII’/COont été construites en considérant les géométries optimisées avec la base BS2 des clusters A etB en interaction avec CO qu’on vient de décrire dans le paragraphe précédent. Ainsi, à partirde ces géométries, nous avons pu déterminer le minimum d’énergie correspondant à ladistance d’équilibre cation-CO. Pour construire l’intégralité des courbes d’énergie potentielle,nous avons défini pour chacune des structures d’équilibre un axe reliant le cation de sodiumavec la molécule de CO (Figure 4). Nous avons déplacé la molécule le long de cet axe sur undomaine de distance compris entre 1.5 et 7 Å avec un pas de translation de 0.1 Å, tout engardant fixe l’angle Na-C-O (ou Na-O-C lorsqu’il s’agit d’une interaction de CO via sonatome d’oxygène) défini à l’équilibre. Pour chaque pas, une configuration a été générée, pourlaquelle nous avons réalisé un simple calcul d’énergie. Un calcul d’énergie supplémentaire aété aussi réalisé le long de l’axe pour une distance Na-CO (ou Na-OC) de 70 Å. La valeur del’énergie résultante a été considérée comme étant le « point zéro », permettant de calculerl’énergie correspondante à l’interaction CO/Na + pour chaque distance Na-CO (ou Na-OC)afin de construire le profil énergétique. Comme pour les processus d’optimisation, lesénergies des différentes configurations ont été calculées à l’aide du même programmeGaussian G03, en employant la fonctionnelle B3LYPet la base BS2.Figure 4. Exemple de la méthode utilisée pour calculer les courbes d’énergie potentielle. L’exemple priscorrespond au cas du CO interagissant par son atome de carbone avec le cluster A.215